Recently, it is being actively researched that flexible organic light emitting diodes applicable to IOT, portable medical devices, smart devices, etc. Although the organic light emitting diode has many advantages to be applied to a flexible display, it has a disadvantage in that it is vulnerable to moisture and oxygen. The purpose of this study was to improve flexibility by improving the mechanical properties of the organic layer of multilayer TFE that can be applied to organic light emitting devices that are used closely on the human body, such as clothing type and body attachment type. As the inorganic layer of the multi-layer TFE, Al2O3/ZnO nano-stratified layer was used. According to previous research, the nano-stratified layer was optimized structure for maximum flexibility. As the organic layer, hybrimer was used, and the thickness of the hybrimer with compressive residual stress was increased to be thicker than before. Thereby the membrane force was reduced, and we secured the TFE performance that maintains reliability even at a strain rate of 1.5%. Next, the flexibility of the overall organic/inorganic laminate structure was increased by using i-OPTO TB, an organic material with high elongation. The high elongation of the organic layer suppressed the destruction of the inorganic layer of TFE against external deformation. Finally, a method for improving Young's modulus and elongation of an epoxy-based encapsulant was developed by blending an elastic polymer. After blending with Silbione, an elastic polymer, the degree of crosslinking of the hybrimer was increased, and showed a Young’s modulus 1.2 times higher and the elongation twice as high as before blending. i-OPTO TB had a high elongation but a low Young's modulus, but the Silbione blended hybrimer was excellent in both factors. In addition, it was much superior to i-OPTO TB in terms of toughness, which is a comprehensive factor considering both Young's modulus and elongation.
The TFE fabricated using Silbione blended hybrimer showed a level of WVTR that could provide lifetime reliability to OLEDs even after 1,000 bending tests at a strain rate of 2 %. In addition, through the buffer layer stacking, the neutral axis movement reduced the effective stress, and the TFE including the buffer layer endured a strain of 3.29% for the top surface, showing foldable level performance. The encapsulated OLED device maintained electrical properties before, after encapsulation, and after bending tests. In addition, the luminance of 500 cd/m2 was maintained even in the storage life measurement of 50 days after the bending test. In conclusion, through the improvement of the mechanical properties of the TFE organic layer, the flexibility was greatly improved than before. This TFE exhibited the performance capable of providing lifetime reliability even when a foldable level of strain occurred in the organic light emitting diode.
최근 IOT, 휴대용 의료 디바이스, 스마트 기기 등에 적용 가능한 유연한 유기발광소자에 대한 개발이 적극적으로 이루어지고 있다. 유기발광소자는 플렉서블 디스플레이에 적용하기에 많은 장점을 가지고 있지만 수분 및 산소에 취약하다는 단점이 있다. 본 연구에서는 의류형, 인체 부착형 등 인체에 밀접하게 사용되는 유기발광소자에 적용 가능한 다층 TFE의 유기층의 기계적 물성을 개선하여 유연성 향상을 목표로 하였다. 다층 TFE의 무기물 층으로는 선행연구에 의해 유연성능이 최적화된 Al2O3/ZnO 나노라미네이트(Nano-stratified layer) 구조를 사용하였으며, 압축 잔류응력을 가진 유기물 층인 하이브리머 두께를 이전에 비해 두껍게 늘려 멤브레인 포스 저감을 통해 1.5% 수준의 변형율에도 신뢰성을 유지하는 TFE 성능을 확보하였다. 다음으로는, 연신율이 높은 유기물인 i-OPTO TB를 사용하여 통해 전체적인 유/무기 적층 구조의 유연성을 높였다. 유기 층의 높은 연신율은 외부 변형에 대한 TFE 무기 층의 파괴를 억제하였다. 마지막으로, 탄성 고분자를 블렌딩하여 에폭시 기반 봉지재의 영률 및 연신율을 기존에 비해 높이는 공법을 개발하였다. 탄성 고분자인 실비온을 블렌딩한 후, 하이브리머의 가교도가 증가하였고 블렌딩 전에 비해 1.2배 가량 높은 영률과 2배 가량 높은 연신율을 나타내었다. i-OPTO TB는 연신율이 높은 대신 영률이 낮지만 실비온 블렌디드 하이브리머는 두 인자가 모두 우수하였다. 또한 영률과 연신율을 모두 고려한 종합적인 인자인 인성(toughness) 측면에서 i-OPTO TB에 비해 훨씬 우수하였다.
실비온 블렌디드 하이브리머를 사용하여 제작한 TFE는 2%의 변형율로 1000회 벤딩 테스트한 후에도 OLED에 수명 신뢰성을 제공할 수 있는 수준의 WVTR을 나타내었다. 이와 더불어 버퍼 층 적층을 통한 중립축 이동으로 유효 응력을 저감시켰고, 버퍼 층을 포함한 TFE는 최상부 표면에 대한 3.29%의 변형율을 견뎌 폴더블 수준의 성능을 나타내었다. 봉지한 OLED 소자는 봉지 전후 및 벤딩 테스트한 후에도 전기적 특성을 유지하였다. 또한, 벤딩 테스트 후 50일간의 보관수명 측정에서도 500 cd/m2의 휘도를 유지하였다. 결론적으로, TFE 유기층의 기계적 물성 개선을 통해 이전보다 유연성 측면에서 크게 향상되었다. 이 TFE는 유기발광소자에 폴더블 수준의 변형율이 발생하여도 수명 신뢰성 제공이 가능한 성능을 나타내었다.