Micropollutants (MPs) have issued as increasing concerns due to its high impacts on human and ecological health. Among treatment technologies for MPs, electrochemical oxidation processes (EO) have been highlighted due to their compact reactor configurations and simple operational methods. However, low Faradaic efficiency (FE) during the oxidation of MPs induced the low energy efficiency inevitably. In the electrochemical oxidation cell, FE is mainly governed by the mass transfer rate of target chemicals to anodic electrodes and the overpotential of the system. In the previous research in the group, pristine carbon-nanotube-based hollow-fiber membrane electrode (CHF) was fabricated and applied to electrochemical oxidation cells to overcome the mass transfer limitation of electrochemical oxidation system. Although the previous study exhibited the enhanced energy efficiency with significantly higher removals of MPs compared to general electrodes, there are some problems unsolved such as high overpotential and low specific water flux. In this study, modification of CHF and optimization of operating conditions were performed to overcome the current mass transfer limitation of the electrochemical oxidation system.In chapter 2, CHF was fabricated, and electrochemical oxidation of three MPs (bisphenol A, diclofenac, sulfamethoxazole) was performed with the flux into CHF (flow-through operation) or without flux into CHF (flow-by operation). As the increase of flux in flow-through operation, Faradaic efficiency was improved by the increased mass transfer rate in the CHF system. However, the removal efficiency of MPs was decreased as the increase of flow rate in flow-by mode due to the mass transfer limitation. For all tested conditions, complete removals were achieved in flow-through operation, and theoretical minimum Faradaic efficiency was significantly enhanced up to 23.9% at 800 LMH of CHF flux. In chapter 3, the catalytic modification of CHF was performed using TiO2 nanoparticles for the increase of specific water flux, low overpotential, and the increased radical generation. The fabricated TiO2-CHF possessed the oxygen evolution reaction (OER) potential of 1.6 V, which is significantly lower than CHF (2.1V), and the hydrophilic surface with 17.9 times higher specific water flux compared to CHF. As a result, the TiO2-CHF electrode can remove 100% of target micropollutants even at 1,200 LMH. The TiO2-CHF electrode also showed an increase of Faradaic efficiency to 34.5 % at 1,600 LMH.In conclusion, by designing electrochemical cells and fabricating TiO2-CHF, water flux and faradaic efficiency were significantly improved compared to existing CHF. Thus, novel TiO2-CHF could be applied for the treatment of MPs during water or wastewater effluent treatment processes.
Micropollutants (MPs)는 인간과 생태 학적 건강에 미치는 영향이 커짐에 따라 우려가 커지고 있습니다. MPs를위한 처리 기술 중에서, 전기 화학적 산화 공정 (EO)은 소형 반응기 구성 및 간단한 조작 방법으로 인해 강조되어왔다. 그러나 MPs의 산화 중 Faradaic 효율 (FE)이 낮 으면 불가피하게 낮은 에너지 효율을 유도했다. 전기 화학적 산화 셀에서 FE는 주로 대상 화학 물질의 양극 전극 및 시스템의 과전압 물질 전달률에 의해 제어됩니다. 이 그룹의 이전 연구에서 전기 화학 산화 시스템의 물질 전달 한계를 극복하기 위해 원래의 탄소 나노 튜브 기반 중공 사막 막 전극 (CHF)을 제작하여 전기 화학 산화 셀에 적용했다. 이전의 연구가 일반 전극에 비해 MP의 제거율이 현저하게 높은 향상된 에너지 효율을 나타 냈지만 높은 과전압 및 낮은 특정 물 흐름과 같은 몇 가지 문제가 해결되었습니다. 이 연구에서는 전기 화학적 산화 시스템의 현재 물질 전달 한계를 극복하기 위해 CHF의 수정과 작동 조건의 최적화가 수행되었습니다.2 장에서 CHF가 제조되었고, 3 가지 MPs (bisphenol A, diclofenac, sulfamethoxazole)의 전기 화학적 산화가 CHF 로의 유출 (flow-through operation) 또는 유출없이 CHF (flow-by operation)로 수행되었다. 플로우 스루 공정에서 플럭스가 증가함에 따라, 패러데이 효율은 CHF 시스템에서 증가 된 물질 전달율에 의해 향상되었다. 그러나, 물질 전달 한계로 인한 유동 - 바이 모드에서 유속의 증가에 따라 MPs의 제거 효율은 감소되었다. 테스트 한 모든 조건에서 플로우 스루 작업에서 완전한 제거가 이루어졌으며 800 LMH의 CHF 플럭스에서 이론적 최소 패러데믹 효율이 23.9 %까지 현저히 향상되었습니다.제 3 장에서는 특정 물 플럭스의 증가, 낮은 과전압 및 증가 된 라디칼 생성을 위해 TiO2 나노 입자를 사용하여 CHF의 촉매 변형을 수행했다. 제작 된 TiO2-CHF는 CHF (2.1V)보다 현저히 낮은 1.6 V의 산소 발생 반응 (OER) 전위와 CHF에 비해 17.9 배 높은 특정 물 플럭스를 가진 친수성 표면을 가지고있다. 결과적으로 TiO2-CHF 전극은 1,200 LMH에서도 100 %의 표적 미세 오염 물질을 제거 할 수 있습니다. TiO2-CHF 전극은 또한 1,600 LMH에서 Faradaic 효율이 34.5 %로 증가 함을 보여 주었다.결론적으로, 전기 화학 전지를 설계하고 TiO2-CHF를 제조함으로써, 물 플럭스 및 패러데이 효율은 현존하는 CHF에 비해 상당히 개선되었다. 따라서, 신규 TiO2-CHF는 물 또는 폐수 유출 물 처리 공정 동안 MP의 처리에 적용될 수있다.
