Two–dimensional transition metal dichalcogenides (TMDs) have been of particular interest in various research fields based on their fascinating optical, electrical, and mechanical properties combined with atomically thin nature. TMD can be exfoliated into single or few layer from its bulk state due to existence of weak van der Waals bonds between those individual layers. Among various exfoliation methods, liquid-phase chemical exfoliation of TMDs has huge advantages of solution-processability that enables mass production with low cost, as well as its high exfoliation yield and thickness controllability. Strikingly, 1T-phase TMDs can be obtained through liquid-phase chemical intercalation method exhibiting metallic properties with remarkable electrical and catalytic properties, thus the 1T-phase TMD materials have been regarded as a new class of materials for a broad range of applications such as catalysts, optoelectronics, and biosensor. Although previous research groups have reported the TMD-based energy devices including hydrogen evolution reaction (HER), oxygen reduction reaction (ORR), and lithium-ion battery, however, an effective role of 1T-phase TMDs and their processing technologies for a broad range of applications are underexplored. In this thesis, we prepare various kinds of 1T-phase TMDs ($MoS_2, WS_2, and MoSe_2$) and systematically investigate their electrical, chemical, and optical properties, which are closely related to oxidation capacity and charge transfer characteristics, and we fabricate transparent TMD-based antibacterial film for biomedical display devices. Also, we develop edge engineering of TMD nanosheets and propose a novel synthetic approach for achieving nanometer scale copper nanowire using edge-engineered TMD nanosheets in order to demonstrate high performance transparent conductor as an alternative of conventional indium-tin-oxide for next-generation wearable display applications. The high quality copper nanowires with an average diameter of 11.3 nm are successfully synthesized, and size-tunable copper nanowires are demonstrated by controlling the dimension of TMD nanosheets. Furthermore, we develop surface engineering of chemically exfoliated TMD nanosheets via thiol chemistry, in which the thiol conjugation of ligand on the TMD surface is achieved and greatly enhance electrical performance of TMD based triboelectric nanogenerator. Therefore, our studies provide new insights into the immense potential of chemically exfoliated TMDs as an innovative material toward next-generation biomedical, optoelectronic, and energy applications.
원자 층 수준으로 굉장히 얇은 구조를 가지는 2차원 전이금속 칼코젠화합물 (Transition metal dichalcogenide, TMD)은 뛰어난 전기적/광학적/화학적 특성을 기반으로 광범위한 응용 분야를 가지고 있다. 특히 TMD의 용액상 화학적 박리법은 용액 공정을 기반으로 대량 생산이 가능할 뿐만 아니라 높은 박리 수율 및 두께 제어성 등의 큰 장점을 갖고 있다. 본 학위 논문에서는 첫째, 2차원 TMD를 phase engineering하여 고성능 1T-phase TMD 나노시트를 얻고, 이를 기반으로 한 나노필름을 구현하여 전기적/화학적/광학적/표면적 특성에 대해 심도 있는 연구를 진행하였다. 이러한 높은 전기 전도도 가지는 TMD 나노필름의 글루타치온 산화 특성과 전하 수송 특성을 연구하여, 고성능 차세대 디스플레이용 투명 항균필름을 구현하였다. 둘째, 기능성 TMD의 edge를 engineering하여, 기존의 수소발생반응 등에서 뛰어난 촉매 반응이 일어나는 active sites로 연구되었던 TMD의 sulfur-terminating edge sites에 대한 새로운 고찰 및 응용 기술을 개발하였다. 화학적 박리된 TMD의 edge engineering를 통해, TMD를 reducing 및 nucleating agent로 이용한 초미세 metal nanowires 합성 기술을 최초로 개발하였고, edge control를 통한 nucleation 조절과 tunable diameter를 가지는 metal nanowires를 합성하였다. 이를 기반으로 고성능 초미세 nanowire를 이용한 투명 전극을 개발하여 높은 투과도와 전기 전도도, 그리고 낮은 haze 특성을 확인하였고, 기존의 ITO 전극을 대체할 수 있는 차세대 디스플레이용 투명 전극 개발에 대한 TMD의 큰 가능성을 열었다. 마
지막으로 TMD의 surface engineering을 위한 thiol ligand conjugation 프로세싱 기술을 개발하여, 화학적 박리된 TMD의 새로운 결함 제어기술 및 energy harvesting 어플리케이션을 구현하였다. 효과적인 surface functionalization을 통해 TMD의 triboelectric 특성이 한 order 개선되었고 power density는 수십 배 증가하였으며, 높은 신뢰성과 안정성을 가지는 TMD triboelectric nanogenerator를 구현하여 TMD의 차세대 에너지 harvesting 재료로의 새로운 가능성을 열었다. 따라서 본 학위 논문의 연구 결과들은 차세대 소프트 전자 소자 및 시스템을 구현하는데 유력한 물질인 2차원 TMD 물질들을 프로세싱 및 engineering 하는데 필요한 전문적인 지식과 깊이 있는 분석 도구가 될 것이며, 이러한 TMD의 phase engineering, edge site control, 그리고 surface engineering 기술들은 기존의 화학기상증착법으로 합성된 TMD의 고비용과 대면적 성장기술 부족 등의 어려움을 극복하여, TMD를 이용한 용액공정 기반의 새로운 어플리케이션을 설계하고 분석하는데 큰 뒷받침이 될 것이다.
