The present thesis is devoted to the theoretical and computational effort toward a better description of strongly correlated electron systems in which strong atomic-like quantum fluctuations give rise to intriguing physical phenomena while simultaneously posing tremendous theoretical challenges. To this end, computational approaches including standard density functionals as well as novel Green's function-based many-body approaches are investigated and applied to real materials and model systems.
In Chapter 1, I briefly review the fundamental concepts and theories which are the basic ingredient to the subsequent chapters.
In Chapter 2 and 3, I investigate the functional structure of several standard density functional approximations, namely the local density approximation (LDA), generalized gradient approximation (GGA), and the density functional theory plus $U$ (DFT+$U$), in regard to the description of magnetic ground states. Analysis in Chapter 2 clearly clarifies that LDA and GGA have fundamental difference in capturing the magnetic ground state. Furthermore, GGA is shown to intrinsically more favor the magnetic solutions than LDA, which has been observed over many years but never been formally analyzed before. In Chapter 3, I argue that the DFT+$U$ based on charge-only density can provide more reliable and transparent description of the physics rather than the common practice of adopting the spin density functional. This argument is closely related to the conclusion obtained in Chapter 2 in which the fundamental ambiguity is found in adopting the functional form of spin density exchange-correlation energy. A series of applications of DFT+$U$ based on my implementation provided in Chapter 3 clearly corroborate the conclusion.
In Chapter 4, I present my application of DFT + dynamical mean-field theory (DMFT) to the recently discovered superconducting infinite-layer nickelate (Nd$_{1-x}$Sr$_x$NiO$_2$). The results obtained from DFT+DMFT exhibit intriguing aspects of this materials which have not been identified by single-particle theories.
In Chapter 5, a novel many-body approach, namely the GW + extended dynamical mean-field theory (EDMFT) is introduced. This theory is based on the two fundamental physical quantities: Green's function and screened Coulomb interaction. As a fully diagrammatic approach, this method is free from the known long-standing issues of widely exploited DFT-based approaches, thereby can be a promising candidate for the ab initio electronic structure theory. I elucidate recent application of GW+EDMFT based on my implementation of the method to a three-orbital Hubbard-type model including spatially nonlocal Coulomb interaction. The interplay between Hund's coupling and nonlocal Coulomb interaction is found to play an important role in the Hund's metal physics.
본 학위 논문에서는 이른바 강상관 전자계라 불리는 계에 대한 이론적, 계산적 접근 방법을 분석하고 적용했다. 강상관 전자계는 강한 원자적 형태의 양자 요동으로 인해 흥미로운 물성을 보임과 동시에 이론적으로 다루기에 굉장히 까다로운 대상으로 널리 알려져 있다. 본 연구에서는 표준적인 밀도 범함수와 그린 함수를 기반으로 하는 다체 방법을 동원하여 실제 물질과 모형 계를 탐구했다.
제 1장에서는 본 연구의 이론적 근간이 되는 기본적인 개념과 이론들을 소개한다.
제 2장과 3장에서는 몇몇 밀도 범함수 근사법인 국소 밀도 근사(LDA), 일반화된 기울기 근사(GGA), 밀도 범함수 이론 더하기 U(DFT+U) 들의 구조적 형태를 특별히 자성 기술과 관련하여 연구했다. 제 2장에서의 연구는 LDA와 GGA가 자성 바닥 상태의 기술에 있어서 근본적인 차이점이 있음을 보였다. 특히, GGA가 LDA비해 더 강하게 자성 상태를 선호하는 것으로 밝혀졌다. 이는 오랜 기간 학계에 보고된 현상이었으나, 그 엄밀한 구조적 분석이 전무했던 것이다. 3장에서의 분석을 통해 널리 쓰이는 스핀 밀도 범함수에 기반한 DFT+U 방법보다 전하 밀도에 기반한 이론적 형태가 물리적으로 더 합리적인 기술이 가능하다는 판단을 내렸다. 특히 이 결론은, 2장에서 기술한 스핀 밀도 교환상관 에너지를 표현하는데 있어서의 근본적인 모호성과 관련된다. DFT+U를 이용한 일련의 실제 물질 응용 결과들이 위 결론을 뒷받침한다.
제 4장에서는 밀도 범함수 이론 더하기 동적 평균장 이론(DFT+DMFT)을 이용하여 최근에 발견된 초전도성을 보이는 무한층 니켈산화물에 적용한 결과를 소개한다. DFT+DMFT로 얻은 일련의 결과들은 단일 입자 근사에 기반한 이론들이 기술할 수 없는 여러가지 측면들을 보여준다.
제 5장에서는 새로운 다체 이론인 GW 더하기 확장된 동적 평균장 이론(GW+EDMFT)을 소개한다. 이 이론은 두 가지의 근본적인 물리량인 그린 함수와 가려진 쿨롱 상호작용을 기반으로 한다. 또한 완전한 도형적(diagrammatic) 접근법으로서, 이 방법은 널리 쓰이는 DFT를 기반으로 하는 방법들이 가지는 여러 문제들로부터 자유롭다. 이로써, 이 방법론은 실제 물질의 전자 구조를 계산하는 제일원리적 이론으로서 유망한 접근법이다. 이 장에서는 GW+EDMFT를 세가지 오비탈과 비국소적 쿨롱 상호작용인자를 가지는 허바드 모형에 적용한 연구 결과를 설명한다. 특히, 훈트 상호작용과 비국소적 쿨롱 상호작용의 조화가 훈트 금속 물성에서 중요한 역할을 한다는 것을 밝혀냈다.