Investigating the real-time dynamics with time-resolved spectroscopy have been expanded with the development of ultrafast lasers. Recent time-resolved experiments using femtosecond laser pulses are useful for observing ultrashort reaction dynamics; however, it is difficult to obtain quantum-state-selective information of the molecule due to the time-energy uncertainty relationship. Experimental results on the excited state photodissociation dynamics of gas-phase molecules, by using picosecond laser pulses having both state- and time-resolution, with the combination of velocity-map imaging method, will be introduced in this thesis. By the real-time observation of the vibronic-state-selective reaction dynamics, the reaction mechanism involving nonadiabatic transitions was tried to be understood in detailed manner.
분자의 실시간 분광학 및 동역학 연구는 극초단 레이저의 발전과 함께 진행되어 왔다. 그러나 시간과 에너지 사이에는 불확정성의 관계가 있어서, 펨토초와 같이 짧은 레이저 펄스를 사용하는 최근의 시간분해 반응 동역학 실험들은 매우 빠른 시간 안에 일어나는 반응을 살피기에는 유용하지만, 에너지적으로 불확실해져 분자의 양자 상태 선택적인 정보를 얻기가 어렵다. 진동 상태가 정의될 수 있는 전자적 들뜬 상태에서 일어나는 기체상 분자들의 광분해 반응들에 대하여 전자진동상태 분해능과 시간 분해능을 동시에 가지는 피코초 레이저와 광분해 반응 생성물의 운동에너지 분포와 각 분포를 분석할 수 있는 이미지 방법을 접목하여 실험한 결과들을 본 학위논문에서 소개하고자 한다. 진동 상태 선택적인 반응 동역학을 실시간으로 관찰함으로써 광분해 반응 중에 일어나는 비단열 전이 과정에 대해 보다 자세하게 이해하고자 하였다.
