According to Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC), carbon dioxide is considered the main reason for global warming. As global warming problems become deteriorated, electrochemical carbon dioxide reduction reaction ($CO_2RR$) has received attention that is promising route for storing intermittent renewable electrical energy in the form of valuable carbon-based fuels and chemicals while reducing the $CO_2$ in the atmosphere. Catalysts is essential for $CO_2RR$ due to stable characteristics of $CO_2$ molecules. The products of $CO_2RR$ depends on the kind of catalysts. Gold and silver is the representative catalysts for producing CO and copper is the representative catalysts that can produce methane, methanol, ethylene and ethanol and so on. Many researchers have used liquid phase electrolyzer that is dissolved $CO_2$ gas in electrolyte, however, the current density of $CO_2RR$ is limited by the transport limit of $CO_2$ reactant because the solubility of $CO_2$ gas in aqueous solution is very low (33 mM at 25 $^\circ C$, 1 atm).
In this thesis, we constructed a gas phase electrolyzer that is not affected by the solubility of $CO_2$ gas in aqueous solution. We verified that the gas phase electrolyzer shows better performance compared to liquid phase electrolyzer using commercial silver powder. Moreover, we achieved over than 300 mA/$cm^2$ of CO partial current density with higher than 90 % CO selectivity by employing Au25 clusters to the gas phase electrolyzer. Then, we established solar-powered gas phase electrolyzer using Au25 clusters and heterogeneous with intrinsic thin layer (HIT) cells. We achieved 7.61 % of solar to CO conversion efficiency through the solar-powered gas phase electrolyzer. At last, we tested our solar-powered gas phase electrolyzer at dilute $CO_2$ streams and recognized that 40 % of $CO_2$ in gas streams shows similar solar to CO conversion efficiency with concentrated CO2 streams.
기후 변화에 따른 정부간 패널 (IPCC) 에 따르면, 이산화탄소는 지구온난화를 일으키는 주요 기체로 지목 받고 있다. 지구온난화로 인한 문제가 심각해짐에 따라, 이산화탄소를 전기화학적으로 환원시켜 탄소 기반의 고부가가치 화학 연료로 전환시키는 반응이 주목받고 있다. 기존에 이산화탄소 환원 반응에 사용하고 있는 전해조의 경우 이산화탄소를 수용액에 용해시킨 후 환원 반응에 참여시킨다. 하지만 이산화탄소가 수용액에 용해되는 양은 33 mM (25 $^\circ C$, 1 atm)로 매우 적기 때문에 이산화탄소 환원 반응에서 얻어지는 생성물의 양을 제한하게 된다.
이에 본 연구에서는 이산화탄소의 용해도에 영향을 받지 않고 이산화탄소를 환원 시킬 수 있는 전기화학적 가스 확산 시스템을 구축하였다. 해당 가스 확산 시스템에 골드 클러스터 촉매를 적용하여 90 % 이상의 일산화탄소 선택도를 유지한 채 300 mA/$cm^2$ 이상의 일산화탄소 생산 전류 밀도를 달성하였다. 추가적으로, 골드 클러스터 촉매를 적용한 가스 확산 시스템과 실리콘 태양전지를 연결하여 태양광 에너지를 고부가가치 화학 연료로 전환 시킬 수 있는 시스템을 구축하였다. 해당 시스템을 5시간 작동시킨 결과, 평균 7.61 %의 효율로 태양광 에너지를 일산화탄소로 전환시킬 수 있었다.
