Understanding superconductivity and magnetism has been one of the most important homework in condensed matter physics. Those phenomena are the representative material properties of the transition metal compounds in which the charge, lattice, spin, and orbital are strongly correlated. The complex interplay between the degree of freedoms significantly hampers a microscopic understanding of the phenomena. In this thesis, we adopt two independent and complementary approaches to achieve a better understanding of the challenging properties. One is to solve the approximate many-body Schr\"{o}dinger equation; density functional theory (DFT), DFT+U method, and GW approximation. The other is to directly estimate physically meaningful parameters such as Hubbard U and magnetic exchange coupling constant J; constrained random phase approximation (cRPA) and magnetic force theory (MFT). Armed with the methods above, we investigate transition metal compounds from which high-Tc superconductivity and magnetism emerge; cuprates, manganites, and magnetic van der Waals materials.
In the first part, we revisit the classical strongly-correlated systems; cuprates and manganites which are the representative materials of high-$T_c$ superconductivity and magnetism, respectively. We present the GW electronic structures of cuprates which show remarkable difference with those of LDA for the first time. The calculated GW results compare better than LDA with recent experimental results. The direct systematic estimation of Hubbard U by cRPA method in various cuprates shows that the electron-doped cuprates are less correlated than their hole-doped counterparts, which might support the Slater picture rather than the Mott picture. Further, the U values significantly vary even among the hole-doped families. Charge DFT+U study of $LaMnO_3$ shows that the use of spin-unpolarized charge-only density is crucial to correctly describe the phase diagram, electronic structure, and magnetic property. Using magnetic force linear response calculation, a long-standing issue is clarified regarding the second neighbor out-of-plane interaction strength. Our estimation of orbital-decomposed magnetic couplings shows that the inter-orbital $e_g-t_{2g}$ interaction is quite significant due to the Jahn-Teller distortion and orbital ordering.
In the second part, we investigate magnetic van der Waals materials which are promising systems for the realization of 2-dimensional magnetism; $CrI_3$ and $Fe_3GeTe_2$. We estimate magnetic force response J as well as total energy of bilayer $CrI_3$ to unveil its mysterious layered antiferromagnetism. Various van der Waals functionals unequivocally point to the ferromagnetic ground state for the low-temperature structured bilayer $CrI_3$ which is further confirmed independently by magnetic force response calculations. The calculated orbital-dependent magnetic interactions clearly show that $e_g-t_{2g}$ interaction is the key to stabilize this ferromagnetic order. By suppressing this ferromagnetic interaction, one can realize the desirable antiferromagnetic order. We show that high-temperature monoclinic stacking can be the case. Next, we performed the detailed first-principles study to understand the magnetic properties of $Fe_3GeTe_2$. Contrary to the conventional wisdom, it is unambiguously shown that $Fe_3GeTe_2$ is not ferromagnetic but antiferromagnetic carrying zero net moment in its stoichiometric phase. Fe defect and hole doping are the keys to make this material ferromagnetic, which are shown by the magnetic force response as well as the total energy calculation with the explicit Fe defects and the varied system charges. Further, we found that the electron doping also induces the antiferro- to ferromagnetic transition. It is a crucial factor to understand the notable recent experiment of gate-controlled ferromagnetism.
초전도와 자성을 이해하는 것은 응집 물질 물리에서 가장 중요한 과제 중 하나로 여겨져 왔다. 이 현상들은 전하, 격자, 스핀, 그리고 오비탈이 강하게 상호작용 하는 전이 금속 화합물의 대표적인 물질 특성이다. 이러한 자유도들끼리의 복잡한 상호작용으로 인해 위 현상들의 미시적 이해는 매우 어렵다. 이 논문에서는 그와 같은 도전적인 현상들을 이해하기 위해 두 가지 상호보완적인 접근법을 채택하였다. 첫 째로, 밀도 범함수 론 (DFT)과 DFT+U, GW 방법론과 같은 근사적인 형태의 슈뢰딩거 방정식을 푸는 방식이다. 둘째로, cRPA와 MFT 방법론을 통하여 허바드 U나 자기 교환 결합 상수 J와 같이 물리적으로 의미 있는 파라미터를 직접 측정하는 것이다. 위 방법론들을 통하여 전이 금속 화합물 특히, 고온 초전도체와 자성 물질인 구리 산화물, 망간 산화물, 판데르발스 자성 물질들을 연구하였다.
처음 파트에서는, 고온 초전도체와 자성을 띄는 구리 산화물과 망간 산화물 즉, 고전적인 강상관 시스템을 연구하였다. 먼저, 구리 산화물의 GW 전자구조를 처음으로 보였으며 LDA와 뚜렷한 차이가 있음 확인하였다. 이 때, GW 계산 결과가 LDA에 비해 실험과 더욱 잘 일치한다. 다양한 구리 산화물들의 허바드 U를 직접 체계적으로 계산함으로써 전자 도핑 구리 산화물이 홀 도핑 경우보다 작은 상호 작용력을 가짐을 보였으며, 이는 모트 관점 보다 슬레이터 관점을 지지한다. 뿐만 아니라, 홀 도핑 시스템 내에서도 상호작용의 세기가 다름을 보였다. Charge DFT+U를 통한 $LaMnO_3$ 계산으로부터 스핀 분극이 되지 않은 전하만의 밀도가 상평형도, 전자 구조, 그리고 자기 특성을 기술하는 데 중요함을 보였다. 자기 힘 반응 계산을 통하여, z축으로의 두 번째 이웃 상호작용의 중요성에 대한 이슈가 명료화 되었다. 오비탈이 분해된 자기 결합을 측정함으로써 오비탈간 $e_g-t_{2g}$ 상호작용이 얀-텔러 효과와 오비탈 질서에 의해 중요함을 보였다.
두 번째 파트에선, 판데르발스 자성 물질 특히, $CrI_3$ 와 $Fe_3GeTe_2$를 연구하였다. 이중층 $CrI_3$의 층간 반자성을 이해하기 위해 전체 에너지뿐만 아니라 자기 결합 상수 J를 계산하였다. 여러 판데르발스 범함수로부터 낮은 온도의 이중층 구조를 가진 $CrI_3$는 강자성이 가장 안정하며, 이는 자기 힘 반응 계산으로 부터도 확인 된다. 오비탈에 따른 자기 상호작용 분석은 $e_g-$t_{2g}$ 상호작용이 강자성에 핵심 요인임을 보인다. 이 상호작용을 줄임으로써 반자성을 구현할 수 있으며 높은 온도 적층에서 가능하다. 다음으로, $Fe_3GeTe_2$의 자성에 대하여 제일 원리 연구를 하였다. 일반적 통념과 달리 $Fe_3GeTe_2$ 이 화학량론적인 경우 강자성이 아닌 반자성을 띄며 전체 자기 모멘트가 0임을 보였다. Fe 결함과 홀 도핑이 강자성을 유도하는 핵심 요인임을 자기 힘 반응과 전체 에너지 계산을 통하여 보였다. 더욱이, 전자 도핑 또한 반자성에서 강자성 변이를 일으키는 것을 발견하였다. 이는 최근 게이트를 통한 강자성 실험을 이해하는데 중요한 요인이다.
