Ammonia synthesized by electrochemical $N_2$ reduction reaction has attracted many researchers as a next generation clean energy source because ammonia has no carbon element. In this research, we developed novel catalyst design to increase the rate and efficiency of electrochemical $N_2$ reduction through imitating nitrogenase and performing high-throughput screening. At the first part, we prepared 1 nm-sized core-shell nanoparticle with Fe, Co, and Mo element ingredients of nitrogenase, and tested catalytic property of core-shell nanoparticle for electrochemical $N_2$ reduction. As a result, core-shell nanoparticle composed of Co as a core and Mo as a shell showed the lowest onset potential among the various nanoparticle systems. At the second part, we optimized and classified core-shell nanoparticle acquired by first part through manipulation of size, structure, and configuration. Finally, we successfully designed catalyst system more favorable to competition with hydrogen evolution reaction. At the third part, we tried to develop new catalyst design using high-throughput screening in periodic table, and tested catalytic property of screened system. Furthermore, we developed general and powerful descriptor model can adapt to any catalyst system.
전기화학적 질소환원을 통한 제조된 암모니아는 탄소가 포함되어 있지 않은 에너지 자원으로 차세대 친환경 에너지 원료로 각광을 받고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 질소환원의 속도와 효율을 높이기 위한 촉매개발을 위해 질소고정효소를 모방 및 고속대량스크리닝을 이용하여 새로운 촉매를 디자인 하였다. 첫번째 파트에서는 질소고정효소에 포함된 철, 코발트, 몰리브데늄 원소를 이용하여 1 나노미터 사이즈의 코어-쉘 나노입자를 만들어 질소환원반응의 촉매활성을 평가하였다. 그 결과, 코발트를 코어로 하고 몰리브데늄을 쉘로 하는 코어-쉘 나노입자가 가장 낮은 작동전압을 가지는 것을 확인하였다. 두번째 파트에서는 첫번째 파트에서 얻어진 코어-쉘 나노입자의 크기, 구조, 구성을 다양화 시켜 촉매의 활성을 최적화하고자 하였으며, 수소생성반응과의 경쟁에서도 유리한 촉매를 디자인하는데 성공 하였다. 세번째 파트에서는 첫번째 파트에서 했었던 자연모방이 아니라 고속대량스크리닝 방법론을 이용하여 주기율표로 만들어질 수 있는 모든 페롭스카이트의 촉매활성을 평가하였다. 마지막으로 촉매활성을 예측할 수 있는 일반적인 지시자 모델을 개발하여 연구의 통일성을 확보하였다.
