In the past decade, contact resistance problem have been regarded as a significant issue in electronics industry due to reducing electrical performance in transistor, logic circuit, sensor and so on. Recently, following the industrial needs for transparency and flexible devices, there have been many efforts to establish high performance electronic devices using carbon nanomaterials such as graphene and single-wall carbon nanotube (SWNT) which has superior electrical, mechanical and optical properties instead of silicon. However, recognition of the importance of the contact between electrodes and channel region in electronic devices based on the carbon nanomaterials is still insufficient to understand the basic science of the electrical contacts and to reduce the electrical contact resistance.
Carbon nanomaterials, for example, graphene and carbon nanotube have attracted the great interest in electrical devices. Field effect transistors based on carbon nanotube and graphene have been demonstrated to have several impressive characteristics such as ON current level, high ON/OFF ratio, high mobility and work function modulation with metal electrode (Au, Pd and Ni). However, as mentioned earlier, full transparency electronics and the realization of minimal contact resistance are required in future electronics. Consequently, we will need a deeper understanding of the junction properties of electrical contacts fabricated by carbon nanotubes and graphene. In this research, therefore clarifying the contact resistance and junction properties between carbon nanomaterials such as carbon nanotube and graphene was proposed for transparency and high performance thin film transistor. Moreover, we also provided the potential route to enhance electrical property of each carbon nanomaterials at the synthesis and patterning methods.
In chapter 3, first, by chemical vapor deposition, aligned single wall carbon nanotubes and a network of SWNTs are simultaneously grown as the channel and the source-drain electrodes of thin film transistors (TFTs). Despite of the channel conductance induced by the increase of aligned SWNTs, it shows a similar contact resistance. However, the increased density of network type SWNTs from 19 to 32.5 (SWNTs/μm) lead to five-fold lower contact resistance. The contact resistance of all-SWNT TFT is three times lower compared to that of a SWNT TFT using metal electrodes. Moreover, the all-SWNT TFTs transferred on PET show a transparency of > 80% in the visible range of wavelengths.
In chapter 4, the analysis of out of plane resistance in graphene interlayer made of CVD graphene using the conformal contact of PDMS was reported for the first time. We developed a circuit model that can be used to obtain some key parameters of contact, such as graphene conductivity, interlayer distance, total resistance and transfer length. Using conformal contact property of PDMS, the graphene/PDMS layer was attached to bottom graphene transferred on Si/$SiO_2$ substrate with controlling the contact area. Modified transmission line method (TLM) was used to contact resistance between Au/graphene interlayer. According to several measurements, we confirm the interlayer graphene conductivity of ~2.5x$10^{-2}$ S/m, a value from $10^4$ to $10^5$ times lower than the graphene inplane conductivity. However, if the graphene presents different sheet resistance or workfunction induced by various doping method, the interlayer conductivity can be changed. Consequently, the numerical results related to workfunction, defect density of graphene and domain boundary is still necessary to form the conductivity map as following contacted materials and further works is needed.
In chapter 5, for high performance graphene in thin film transistor, we present the growth dynamics and recrystallization of 2D material graphene under a mobile hot-wire assisted chemical vapor deposition (MHW-CVD) system. The local but sequential endowing thermal energy to nano-crystalline graphenes enabled us to simultaneously reveal the recrystallization and healing dynamics in graphene growth, which suggests an alternative route to synthesize a highly crystalline and large domain size graphene. Also, this recrystallization and healing of 2D nano-crystalline graphenes offers an interesting insight on the growth mechanism of 2D materials.
In chapter 6 for the application possibility as graphene-based electronic device, we propose the nano-patterning method with size-controlled fabrication of uniform graphene quantum dots using self-assembled block copolymer (BCP) as an etch mask on graphene films grown by chemical vapor deposition (CVD). In the measured AFM and Raman spectra, the defect density in graphene surface is shown quite low compared to general fabrication method using graphene oxide. Moreover in chapter 7, we demonstrate a new materials design in the form of metal (Cu, Ni) ？graphene alternating nanolayered composites which indicate ultra-high strengths of 1.5 GPa and 4.0 GPa for Cu- and Ni-graphene nanolayers with 100nm repeat layer spacing, respectively. The ultra-high strengths of metal-graphene nanolayered structures indicate the effectiveness of graphene in blocking dislocation propagations across the metal-graphene interface, and the electron microscopy of the deformed nanopillar shows a build-up of dislocations and therefore a strain fringe at the interface. The molecular dynamic simulations confirm that the graphene can efficiently block dislocations and that the piled-up dislocations can result in “self-healing” that is aided by the thermal fluctuation of graphene.
접촉저항 문제는 로직회로나 센서 트랜지스터 등의 전자적인 특성을 떨어뜨리기 때문에 전자산업에서 굉장히 각광받는 이슈이다. 최근에 실리콘을 대체하기 위해 전자적, 기계적, 광학적 성질이 우수한 그래핀과 탄소나노튜브와 같은 탄소나노물질을 이용한 고성능 전자소자를 개발하려는 노력이 계속되고 있다. 하지만 탄소나노튜브 소자에서도 역시 접촉저항 문제는 아직 해결되지 않았다.
그러므로 본 연구에서는 고성능 박막트랜지스터를 위하여 탄소나노튜브와 그래핀과 같은 탄소나노물질 사이의 접촉부분의 특성과 접촉 저항문제를 명확하게 측정하고 분석하고자 하는 것에 대하여 보고하려고 한다. 또한 이 뿐만 아니라 각각의 탄소나노물질의 특성을 향상시키고 이를 적용하였을 시 소자의 특성을 극대화 할 수 있는 패터닝 기술 및 합성기술에 대해서도 추가적으로 연구하였다.
첫 번째로, 본 연구에서는 화학기상증착법을 이용하여 정렬된 단일벽 탄소나노튜브와 그물망 타입의 단일벽 탄소나노튜브를 동시에 성장시킴으로써 박막트랜지스터의 채널 및 전극을 동시에 형성하려는 연구를 진행하였다. 채널부분의 정렬된 단일벽 탄소나노튜브의 밀도를 향상시켰을 경우에는 접촉저항의 변화가 없는 반면, 그물망 타입의 전극부분의 탄소나노튜브의 밀도를 약 2배 증가시킬 경우 접촉저항이 5배 감소함을 확인하였다. 본 단일벽 탄소나노튜브로 만 구성된 박막트랜지스터의 접촉 저항은 전극을 금속전극으로 이용하였을 경우보다 약 3배 감소하였으며 이를 PET 기판에 전사하였을 경우 가시광 영역에서 80% 이상의 투명도를 나타내는 소자를 제작 할 수 있었다.
두 번째로, 본 연구에서는 그래핀과 그래핀을 접촉하였을 때 발생할 수 있는 층간 저항을 구하기 위하여 새로운 모델을 디자인 하였다. 그래핀이 겹쳐진 영역의 길이와 그래핀 자체의 저항과 관련된 변형된 TLM을 이용한 새로운 수식을 만들고, 이를 기반으로 그래핀 층간의 전도도 값을 계산할 수 있었다. 여러 번의 측정을 통하여 그래핀의 특성에 영향받지 않는 온전한 그래핀 사이의 저항값을 확인 할 수 있었으며, 이는 기존에 알려져 있던 그래핀 면 방향의 저항에 비해 $10^4$~ $10^5$ 배 많은 것으로 확인되었다. 그러나 접촉하는 그래핀의 저항이 다를경우, 그래핀의 일함수의 차이를 보일 경우 이 값은 변화할 수 있을것으로 예상되며, 좀 더 많은 연구가 필요할 것으로 보인다.
세 번째로, 본 연구에서는 그래핀과 그래핀의 원자간 접촉저항을 줄이기 위한 연구를 하였다. 단일 층 그래핀의 전기적 특성은 결정의 경계면에서 저하가 된다는 것이 이미 보고되어있고 따라서 우리는 새로운 성장방법을 이용하여 경계면을 줄이고 큰 결정립을 갖는 그래핀의 성장방법에 대하여 연구하였다. 성장과정에 대한 고찰 및 이차원 물질인 그래핀에서의 재결정현상을 이동식 열선을 이용한 화학기상증착 시스템을 고안하여 관찰하였으며, 국부적이고 순차적인 열에너지를 나노사이즈로 형성된 그래핀에 가함으로써 그래핀의 성장에서 결함의 치유 및 재결정 현상을 밝혔다. 이는 기존에 이슈가 되고 있는 단결정의 그래핀 형성을 할 수 있는 하나의 대안법으로 제시할 수 있으며, 또한 이러한 이차원 나노결정 그래핀의 치유 및 재결정 현상은 2차원 물질에서의 성장 메커니즘을 밝히는데 도움을 줄 것으로 기대된다.
마지막으로, 본 연구에서는 탄소나노물질을 이용한 전자소자를 형성할 때 문제가 되는 패터닝 및 전사방법에 의한 특성저하문제를 해결하기 위하여 그래핀-금속 나노이중층을 형성하는 연구를 진행하였으며, 이를 통해 그래핀의 전사 시에 폴리머 잔여물이 그래핀 위에 남아있는 것을 개선함으로써 금속 복합체 내에서 그래핀이 강화역할을 할 수 있음을 보여주었다. 또한 그래핀의 소자로의 활용가능성을 보기 위하여 나노크기의 그래핀 양자점을 형성하는 패터닝 방법을 고안하였고, 이를 통하여 기존의 그래핀 양자점 형성방법에 비하여 훨씬 결함이 적고 균일한 그래핀 양자점을 제작할 수 있었다.
이상의 연구결과들은 향후 그래핀 및 탄소나노튜브를 기반으로 하는 전자소자의 효율의 증가 및 실리콘 소자를 대체할 수 있는 탄소나노소자의 이용 가능성을 높여줄 것이라 기대된다.
