The development of next generation energy storage devices greatly rely on rechargeable high-energy batteries. Metallic lithium are considered as an ideal anode for such devices due to its ultrahigh capacity (3860 mAh$g^{-1}$), and lowest redox potential (-3.04 V vs. SHE). However, the safety concerns due to dendritic growth and low Coulombic efficiency severely hinders their commercialization. In this thesis, several engineered carbon based porous architectures including vertically aligned nanoporous carbon tubular structure (VNPCT) and 3-D microporous graphene foam (MGF) were studied as a deposition host to metallic lithium. In addition, the potential of different porous structures in alleviating the dendrite growth and improving the electrochemical performance of Li is briefly examined, and compared with planar metal deposition host. The mechanism of Li plating/stripping behavior on designed porous structures are studied through ex-situ analysis. On the other hand, highly abundant sulfur (S) cathode with high theoretical capacity is considered promising cathode for next generation batteries. Coupling sulfur cathode with lithium metal anode enable a high-energy lithium-sulfur (Li-S) battery (2600 Wh$kg^{-1}$), much superior to conventional LIBs. However, the practical applications of sulfur cathode are hindered by low sulfur utilization, polysulfide shuttle and poor life. Herein, we propose, SnS2 modified separator design to improve the kinetics of sulfur cathode by inhibiting polysulfide shuttle effect. At the end, the practical viability of Li-S full cell is demonstrated using the lithiated porous carbon anode and S cathode.
고에너지밀도를 가지는 전지의 개발은 차세대 에너지저장장치를 위한 주요 과제이다. 리튬금속 음극 개발은 높은 용량과 낮은 음극 전압을 가지는 고에너지밀도의 이차전지 개발의 핵심이라고 할 수 있다. 하지만 리튬금속의 수지상 성장과 리튬금속이 떨어져 나오는 특성은 심각한 안전 문제와 낮은 효율을 야기하며 리튬 금속 음극의 사용화를 늦추고 있다. 본 연구에서는 탄소 기반의 다공성 구조를 합성하여 리튬 음극의 기반 구조로 적용하였다. 다공성 탄소 구조체에 의한 수지상 성장 억제와 효율 향상을 연구하였으며 전극 표면에서 리튬 거동을 ex situ 분석법을 이용하여 관찰하였다. 수직으로 세워진 탄소나노튜브 다발 구조체와 다공성 그래핀 구조체는 리튬 금속 음극의 수지상 성장을 억제하고 안정적으로 성장할 수 있는 넓은 면적을 제공하였다. 높은 이론용량을 가지는 리튬-황 전지는 유력한 차세대 이차전지 중 하나로 리튬금속 음극을 적용할 경우 기존의 리튬이온전지보다 우수한 성능을 구현할 수 있다. 하지만 낮은 황 활용도와 폴리설파이드 용출 문제가 문제점으로 지적되어 왔다. 본 연구에서는 SnS2 코팅을 적용한 분리막을 이용하여 황 양극의 성능을 향상시켰으며 앞선 리튬금속 음극과 함께 리튬-황 완전셀(full-cell)을 구현하였다.
