Although energy consumption has increased for past decades, we still largely depend on fossil fuels. Considering that a fossil fuel reservoir is limited and consumption rate increases over time, it is necessary to utilize renewable energy sources for a sustainable future. Recently, a strategy to convert a waste carbon dioxide into valuable chemicals and fuels using renewable energy sources has been a focus of researches both theoretically and experimentally. To make this technology feasible, it is important to develop new catalysts that operate efficiently and produce a desired target product selectively. In this dissertation, we understand reaction mechanisms of $CO_2$ electrochemical reduction (CRR), and activity, selectivity determining factors using electronic structure calculations. Based on the understanding, we design new types of CRR catalysts that are more active and selective than the conventional metal based catalysts.
전 지구적으로 대부분의 에너지원에 걸쳐 에너지 소비는 증가하고 있지만, 우리가 사용하는 에너지원은 대부분 화석연료에 의존하고 있다. 게다가 에너지의 수요는 시간이 갈수록 증가하지만 그 양은 정해져 있기 때문에 재생 가능한 에너지원을 이용하는 것이 매우 중요하다. 지구온난화에 상당한 영향을 끼치는 대기 중 이산화탄소의 농도를 줄이며 재생 가능한 에너지원을 이용하여 고부가가치의 화학물질로 전환하기 위한 방법으로 이산화탄소의 전기환원이 최근 각광을 받고 있다. 효율적인 이산화탄소 전기환원을 위해서는 목표 생산물에 대한 선택성을 높일 수 있고, 반응에 필요한 과전압을 줄일 수 있는 촉매를 개발해야 한다. 본 박사학위논문은 전자구조계산을 이용하여 이산화탄소 전기환원 반응의 메커니즘과 활성, 선택성을 결정하는 인자를 이해하고, 이를 바탕으로 기존 금속 촉매보다 고효율, 고선택성의 촉매를 개발하고자 한다.
