The $U_3Si$ dispersion fuel for research reactor is generally produced through casting of alloy melt, heat treatment for the formation of $U_3Si$ by a peritectoid reaction, crushing-pulverizing, blending of pulverized $U_3Si$ powder with aluminum powder, and extrusion of powder mixture. Along these processes, in particular the mechanical comminution of $U_3Si$ ingot, some difficulties arise because of relatively high toughness of $U_3Si$. In order to avoid the difficulties, the rotating disk atomization process, which enables direct preparation of powder from a melt, has first been applied to the fabrication of uranium silicide powder in present investigation. The $U_3Si$ powder prepared by the rotating disk atomization has been characterized and the effect of powder shape on mechanical properties and thermal conductivity of fuel meat have been investigated.
The rotating disk atomized powder was generally spherical. About 98wt% of the powder is distributed within the range of 325 and 100 mesh which is required for fuel performance in research reactor. The measured average size was about 100 ㎛. The developed atomization process is therefore found to improve the yield of uranium powder. Because of rapid cooling of atomized melt drop, the microstructures of atomized particles were finer by about one tenth than those of ingots. The size of a primary $U_3Si_2$ phase decreased with decreasing the size of droplets. Using the relation between particle size and primary arm size, the cooling speed was calculated to be about $5×10^4K/s$. TEM and X-ray diffraction analysis revealed that any metastable or amorphous phase did not form within matrix of atomized particles. The heat treatment time for the formation of $U_3Si$ by a peritectoid reaction was reduced from 72 h in conventional processing to 6 h owing to the refinement of microstructure. In addition, the microstructure of heat treated $U_3Si$ specimen was much finer, about one fifth, than those of $U_3Si$ ingot. Some of atomized particles contain internal pores at their center region. With the increase in particle size, the fraction of particles containing pores increased. The fraction, however, was less than 1% for the required particle size range of nuclear fuel.
The extruding pressure of atomized powder $U_3Si$ and Al mixture was lower than that of comminuted $U_3Si$ and Al powder mixture. The pressure difference increased with increasing $U_3Si$ powder content. The atomized particles with spherical shape and smooth surface appear to allow the Al matrix to flow more easily than the comminuted particles with angular and rough surface. The tensile strength of atomization processed fuel meats was lower than that of comminution processed fuel meats, while the elongation of the former was much higher than that of the latter. The elongation of atomization processed fuel meats was over 10% up to 80 wt% of $U_3Si$ powder fraction in the fuel meats. The longish and angular shape of comminuted particles seem to be beneficial for reinforcement of the fuel meat while spherical shape of atomized particles to allow good deformation of matrix during the test. It appears therefore that the loading density of $U_3Si$ in fuel meat can be increased by using atomized $U_3Si$ powder.
The atomized spherical particles were randomly distributed regardless of extrusion direction, while the comminuted particles with angular and longish shape were considerably aligned along the extrusion direction. Along the extrusion direction, the thermal diffusivity and electrical conductivity of atomization fuel meats were slightly lower than those of comminution fuel meats. In contrast, along the transverse direction the thermal diffusivity and electrical conductivity of the atomization processed fuel meats were appreciably higher than those of comminution processed fuel meats. This tendency was more apparent as $U_3Si$ content increased. For the transverse conduction, the cross-sectional areas of the comminuted particles in respect to conduction direction were larger than those of atomized particles. The larger the cross-sectional area is, the more the thermal or electron flow is restricted. In addition, the comminuted particles with longish shape tended to align along the extrusion direction and distributed in zigzag manner along the transverse direction. The decrease in conductivity seems to be also due to the conduction interference between particles. Because the thermal conduction of rod-type nuclear fuel occurs in radial direction, atomization processed fuel can be better used in research reactors where high thermal conductivity is required. The measured conductivities were also compared with a theoretical calculation based on an equation developed using a method of series and parallel additions. The calculated results were in good agreement with the measured values, implying that the present model can successfully be used for the conductivity calculation of composites containing dispersed particles of any shape.
본 연구에서는 원심분무분말제조방법을 이용하여 uranium silicide 분말을 제조하고 분말입자의 특성과 형상 변화에 따른 핵연료의 기계적 특성과 열전도도 및 전기전도도에 대하여 연구하였다.
제 2 장에서는 연구용 원자로의 핵연료인 uranium silicide에 대하여 각 물성과 연구로내에서의 연소거동에 대하여 조사하였고 원심분무특성중의 하나인 급냉응고효과에 의하여 핵연료성능에 미치는 영향을 고찰하였다. 원심분무 분말제조에서 분말형성 기구와 각 공정조건이 분말특성에 주는 영향에 대하여 문헌조사를 통하여 알려진 결과를 입수하여 고찰하였다.
제 3 장에서는 원심분무방법으로 제조된 uranium silicide분말의 특성을 측정하였다. 기존의 파쇄방법으로 제조된 분말의 입자는 모서리가 많고, 길쭉한 부정형의 형태이나 회전원반분무방법으로 제조된 입자는 거의 대부분 구형이다. 제조된 분말입자는 98%이상이 핵연료에서 요구되는 분말입자 크기범위내에 들어있어 핵연료제조의 경제성이 향상될 수 있음을 보였다. 회전원반원심분무에는 급냉효과에 의하여 분말입자의 미세조직은 기존의 주조방법으로 제조된 분말의 미세조직보다 약 10배 이상 미세화되었다. 조직의 미세화로 $U_3Si$포석반응열처리 시간이 기존의 72시간에서 약 6시간으로 단축되어 열처리공정이 간소화되는 효과를 얻을 수 있었다. $U_3Si$열처리된 조직에서도 결정립이 약 $\frac(1)(5)$크기로 미세화되었는데 핵연료에서 결정립계는 원소의 빠른 확산 경로이기 때문에 핵분열 생성물의 이동을 촉진할 수 있음을 생각할 수 있으나 연소초기에 조사효과로 비정질로 변태되어 결정립계에 의한 영향이 제외될 수 있어 실제 응용하기 위해서는 제조된 핵연료의 원자로내 연소시험이 필요하다. 한편 일부의 분말입자 내부에 pore가 존재하였다. 그러나 기공이 존재하는 분말의 핵연료로서 요구하는 분말입자 크기범위에서 1%미만으로 작고 분말입자의 크기가 작을수록 감소되는 경향을 보였다. 기공은 분말입자의 중심부에 구형으로 존재하여 핵연료연소중에 발생되는 팽윤을 완충하는 효과가 있을 것으로 생각된다.
제 4 장에서는 회전원반분무법으로 제조된 $U_3Si$구형분말 분산핵연료의 소성가공성과 기계적 특성을 여구하였다. 분말압출에 의한 핵연료봉 제조에서 구형 $U_3Si$입자 혼합분말의 압출압력이 피쇄된 부정형입자 혼합분말의 압출압력보다 전반적으로 낮았으며 그 차이는 $U_3Si$분말배합비가 높을수록 증가하였다. 이것은 단단한 입자가 연질의 기지물질의 압출시에 표면이 매끈한 구형입자들이 모서리가 있는 부정형입자들보다 기지물질의 흐름을 용이하게 하기 때문인 것으로 판단된다. 인장시험 결과에서도 구형입자분산 핵연료심재가 모서리가 많은 파쇄분말분산 핵연료심재보다 연신율이 전반적으로 월등히 높았다. $U_3Si$분말배합비 80wt%에서 파쇄분말핵연료심재는 연신율이 2%정도로 취약한 반면에 구형입자분산 핵연료는 약 10%의 연성을 나타내었다. 따라서 구형의 분무$U_3Si$분말을 사용할 경우 핵연료내의 $U_3Si$분말분율을 더 높힐 수 있을 것이다. 반면 인장강도는 파쇄분말 핵연료심재가 구형입자분산 핵연료심재보다 높았다. 단단한 $U_3Si$입자가 길쭉한 형태로 압출방향으로 분산되어 있어 $U_3Si$입자와 기지와의 결합력에 의한 강화효과가 있었기 때문인 것으로 생각된다.
제 5 장에서는 분말입자모양에 따른 핵연료심재에서의 열전도도를 연구하였다. 핵연료심재의 열확산도는 laser flash법으로 측정하였으나 이 방법으로 측정되는 값은 transient 흐름상태에서의 측정값을 나타내므로 열전도도가 서로 크게 다른 두 물질의 분산물질에서 특히 크기가 작은 시편에서는 정확도가 의문시된다. 이에 따라 핵연료 저상 운전시의 열전도 특성과 같은 전기전도도를 측정하여 비교하였다. 또한 전도도의 방향성을 알아보기 위하여 핵연료심재의 길이방향과 횡방향에 대하여 열확산도 및 전기전도도를 각각 측정하여 비교하였다.
전반적으로 길이방향이 횡방향보다 더 높은 열확산도 및 전기전도도 값을 나타냈고 $U_3Si$분말함량이 높을수록 그 차이는 감소되었다. 이러한 현상은 aluminum기지물질에 의하여 기인하는 것으로 생각되는데 aluminum분말의 표면층의 산화막이 압출시에 길이방향으로 배열되는 것과 기타 기공 및 불순물이 길이방향으로 배열되는 현상에 의하여 일어나는 것으로 추정된다. 길이방향으로는 파쇄분말핵연료가 보다 약간 높은 열확산도 및 전기전도도를 나타냈으나 횡방향에서는 구형분말핵연료가 파쇄분말핵연료보다 상당히 높은 값을 나타냈는데 그 차이는 $U_3Si$분말배합비가 높을수록 증가되었다. 이는 길쭉하면서 모서리가 있는 파쇄분말은 압출방향으로 배열되는 경향이 있는 반면에 구형분말은 방향에 관계없이 균일하게 분포되었기 때문이다.
측정방향에 따른 전도도는 직열합성 및 병렬합성방법을 이용하여 유도된 식으로부터 계산된 입자분산물질의 유효전도도와 거의 일치하였다. 실제 원자로 운전시 핵연료의 열전달방향이 방사방향아므로 횡방향으로 전기전도도가 우수한 구형입자분말 핵연료가 파쇄분말핵연료보다 핵연료성능이 우수할 것으로 판단된다.
