Graphene quantum dot is defined as a graphene sheet with lateral dimension less than 100 nm and with few layers. The graphene quantum dots have a lot of advantages, including not only an eco-friendly property, a low toxicity, a good solubility, and a high biocompatibility for various bio-appications, but also a broad range of optical absorptivity and a stable photoluminescence without blinking for optoelectronic devices. However, the GQDs have been leaving many questions unanswered. Therefore, it is very important to reveal a comprehensive luminescence origin and mechanisms in the GQDs to improve quantum efficiency and design a new strucutral GQD for applications. In this thesis, we have studied the luminescence mechanisms and origins in the GQDs by both ways of experimental approaches through various optical measurements and theoretical approaches through density functional theory. As a result, we suggested that the GQDs mostly have two luminescence origins, which called as an ‘extrinsic state’ formed by oxygen-functional groups and an ‘intrinsic state’ based on a crystalline structure of graphene with nanoscale. Our research is to verify the luminescence mechanisms in the GQDs through the various optical characterizations such as PL, PL excitation, and time-resolved PL, the theoretical calculation of structural model, and the design of GQDs structure for selectively controlling of oxygen-functional groups. Our results can lead to future development of novel strategies for guiding the synthesis of the GQDs and engineering the properties of GQDs toward various applications such as bioimaging, sensor, biological labeling, and functional nanoscale devices.
그래핀을 밴드갭을 형성하기 위해서 나노 크기로 제작하고, 빛 발광을 확인하면서 이를 그래핀 양자점으로 정의하였다. 그래핀 양자점은 낮은 독성, 높은 수용성, 화학적 안정성, 광 안정성, 및 우수한 표면 접목 특성 등으로 기존 반도체 양자점이 독성으로 인해 시도하기 어려웠던 응용 분야 및 우수한 흡수 특성으로 광전자 소자 등에 적용하고자 노력하고 있다. 하지만, 그래핀 양자점의 발광은 양자 구속 효과로 설명 할 수 없는 빛 발광 현상을 보고하였다. 그래서, 그래핀 양자점의 광 특성 향상을 위해서 발광 메커니즘을 이해하는 것은 필수적으로 요구된다. 본 논문에서는 그래핀 양자점의 발광에 중요한 요소로 고려되는 산소 기능기의 결합이 빛 발광에 미치는 영향과 그 역할을 이해하고자 하였다. 이를 위해서 비파괴적 방법인 발광 측정 기술을 이용한 실험적 분석과 이론적 계산 방법인 밀도 함수 이론을 통하여 그래핀 양자점의 발광 연구를 진행하였다. 실험적 결과로부터 그래핀 양자점의 발광 원인은 탄소 나노 도메인에 의한 내부적 발광 상태(Intrinsic state)와 산소 기능기로부터 형성된 외부적 발광 상태(Extrinsic state)로 구분하고, 각각의 광학적 특성에 대한 추가적인 실험적 결과와 발광 메커니즘을 상세하게 정리 하였다.
