In this thesis, we develop a novel method to properly describe the working mechanism of nanoscale devices which has been unable to deal with within first-principles. The thesis starts by reporting novel methods regarding to (near-) equilibrium quantum transport simulation based on matrix Green''s function formalism (MGF) combined with DFT. In the first part, we suggest the employment of MGF method to effectively describe metal-organic interface problems, especially on electronic interaction and energy level alignment. Based on this, we devise a way to achieve a reliable metal-organic contact with orientation-independent charge injection. The second part is on the selection of optimal basis sets for the application of the tunneling devices. For the complicated biosensor systems, we next derive rules of thumb for the selection of basis sets in quantum transport calculations. Then, we develop a novel first-principles electronic structure calculation method for the junction systems subjected to non-equilibrium conditions: multispace-constrained density functional theory (ms-cDFT). Based on this, we observe and report a device characteristics of 2D layered materials-based vertical junctions: a vertically-stacked graphene-hexagonal boron nitride-graphene tunneling device. By following variational principles, the working mechanism of various devices with respect to different atomistic details can be correctly described. The new method can be generally utilized in studying the various applications such as bias-driven solvent dynamics of electrochemical system, bias-dependent catalytic activity, and molecular sensor.
본 논문은, 차세대 나노 전자 소자의 연구를 위한 새로운 전하 수송 방법을 개발하고 그 응용 연구를 보고한다. 우선, 평형상태 혹은 유사-평형상태에서의 전하수송 방법론인 행렬 그린함수이론 (Matrix Green''s function, MGF) 내에서 새로운 방법들이 제안되었다. 우선 금속 기판 위에서 유기물질의 전자구조 및 이에 따른 양자역학적 에너지레벨 넓힘 효과 기술을 통해, 신뢰성있는 유기-금속 계면을 도출하는 방안을 제안한다. 또한, 그래핀 나노리본 전극을 사용한 터널링 센서를 예제로 활용해, 다소 까다로운 양자전하수송 계산 일반에서 국소 기저함수를 설정하는 법칙을 수립하였다. 그 후, DFT 방법 하에서 비평형 상태의 전압 인가 특성을 기술할 수 있는 새로운 방법론을 제안한다. 이 방법을 다공간-제한 밀도범함수이론(multispace-constrained DFT, ms-cDFT)이라 칭하며, 이것을 활용하여 그래핀-질화붕소-그래핀 수직 접합의 소자 특성을 관찰, 보고한다. 이를 통해, 나노스케일의 전자-에너지-바이오 소자 등 여러 가지 나노소자의 설계 및 구동원리 파악에 대해, 이전까지는 생각할 수 없었던 전혀 새로운 차원의 연구들이 가능하게 될 것이다.
