Here, we report a gallium (Ga) metal doped on the surface of PtNi octahedral nanoparticles on the carbon support (Ga-PtNi/C) for oxygen reduction reaction (ORR) in PEM fuel cells. As- prepared Ga-PtNi/C catalyst had $1.24 A/mg_{pt}$ in mass activity, which represents a 19-fold and 2.7-fold increase compared with commercial $Pt/C (0.066 A/mg_{pt})$ and undoped PtNi/C catalysts $(0.464 A/mg_{pt})$, respectively. The Ga-PtNi/C catalyst not only showed remarkable enhancement in an initial ORR performance, but also exhibited a great stability with high Ni atoms content up to 40 atomic % in its nanoparticles. It maintained the initial octahedral shape even after 30,000 cycles, while the PtNi/C catalyst lost its initial octahedral shape, and the Ni atoms of the PtNi/C catalyst could be very easily dissolved in electrolyte only after 4,000 cycles. Only a small amount of Ga on the surface of PtNi octahedral catalysts contributed significantly to not only enhance ORR activity, but also hinder Ni atoms dissolution from PtNi nanoparticles. The addition of Ga modified the electronic structure of PtNi octahedral nanoparticles that enable the enhancement of the initial electrocatalytic activity and cycling stability as well. Furthermore, we fabricated a membrane electrode assembly (MEA) to demonstrate the possibility of using Ga-PtNi/C catalyst in practical applications. It showed higher polarization curves than that of commercial Pt/C, and Pt loading in cathode was only $0.15 mg_{pt}/cm^2$ in cathode. This result demonstrates that Ga-PtNi/C catalyst could be utilized as a catalyst in a real-life application.
고분자용 연료전지 양극 내에서 사용되는 백금 양을 줄이기 위해, 우수한 산소환원반응 활성
촉매를 개발할 필요가 있다. 본 연구에서는, 갈륨이 도핑된 팔면체 구조의 백금니켈계 양극
촉매를 개발하여 도핑되지 않은 팔면체 구조의 백금니켈계 양극 촉매에 비해 약 2.7 배 높은
산소환원반응 활성을 보였으며, 이는 기존 상용 Pt/C 촉매 대비 약 19 배 높은 산소환원반응
활성이다. 또한, 내구성 테스트 테스트를 진행한 결과, 오직 4,000 싸이클 만에 다량의 니켈이
용출되는 백금니켈계 촉매와는 달리, 갈륨이 도핑된 백금니켈계 촉매는 30,000 싸이클까지 높은
활성을 나타내는 백금니켈 (111) 면과 함께 팔면체 구조의 나노입자가 잘 유지되었으며, 초기값과
유사한 높은 니켈 함량을 보였다. 이처럼 소량의 갈륨을 팔면체 구조의 백금니켈계 촉매 표면에
도핑한 촉매는 높은 초기 활성 값을 보였을 뿐만 아니라, 백금니켈계 촉매의 문제점인 내구성, 즉
니켈이 용출되는 문제를 해결하여 내구성 또한 향상시켰다. 본 학위논문에서는 갈륨이 도핑된
백금니켈계 촉매의 여러 전기화학적 특성에 대해 고찰하는데, 반전지 활성평가, 나노입자 형상 및
화학적 조성 분석, 단위전지성능 평가 등을 이용하여 팔면체 구조의 백금니켈계 촉매에 대한 갈륨
도핑의 효과를 확인하고자 한다.
