The monolayer graphene has been successfully synthesized about a decade ago, that have extraordinary electronic, mechanic and thermal properties which have attracted much attention of researchers for versatile applications of this material. Graphene and its allotrope i.e. carbon nanotubes have been proposed as promising materials for heat and electron spin transport. However, these materials are intrinsically non-magnetic in their pristine state, and we need to incorporate the impurities to induce magnetism. In addition to that, with advancement in synthesis techniques and continuous scaling of technology, the integration density in the electronic devices has increased, and it became a matter of extreme interest to manage the heat flow in these low-dimensional materials.
In order to make magnetic graphene, we introduce zigzag triangular holes (ZTHs) in graphene by using sublattice engineering. We investigate the availability of ZTHs at experimental thermodynamic conditions and their magnetic properties. After determining the stable and magnetic ZTH configurations in graphene, we further examine spin transport properties of single wall metallic and semiconducting carbon nanotubes with $sp^2$ hydrogen-passivated ZTH. An experimentally reachable transverse external electric field is applied to tune completely spin-polarized transmission at Fermi level and thus carbon nanotube based spin-filters are achieved.
Furthermore, to understand the heat transport in the hetero-junctions, graphene and hexagonal boron nitride (BN) heterogeneous interface is studied in the form two dimensional sheets as well as finite width size nanoribbons. We have found that zigzag Graphene/BN interfaces have localized phonon modes developed at the junction, which result in more phonon scattering as compare to armchair interfaces. The interfacial thermal resistance depends on the hardness of materials and thus on available phonon modes, which effect on the phonon transmission probability. Moreover, the role of structural disorders in thermal conductance between graphene and metal interface is also explored for Al/Graphene/Cu thin film. We find that graphene sheet sandwiched between metals, introduces mixing between in-plane and out-of-plane modes and disorders incorporation in the graphene layer enhances the out-of-plane vibrational modes and the phonon mode mixing around the defects site. This defect engineering in graphene sandwiched between metals establishes a new approach to control the heat transport through an interface involving graphene.
본 박사학위 논문에서 우리는 그래핀과 탄소나노튜브 등 그래핀 기반의 물질에 대한 열과 스핀 전도 특성에 대해 계산하였다. 스핀 전도의 경우 스핀이 양극화된 물질에서 발생하는 반면에, 그래핀과 탄소나노튜브는 본질적으로 비자성체 물질이다. 첫 번째로, 우리는 다양한 형태의 지그재그 모서리와 모퉁이로 이루어진 삼각형 모양의 구멍에 대해 연구하였고, 그 결과 모서리와 모퉁이에 수소 원자가 결합하고 있는 형태가 $sp^2$ -모서리와 $z_1c_11$ -모퉁이, $z_211$ -모서리와 $z_112c_11$ 모퉁이, $z_112$ -모서리와 $z_211c_12$ 모퉁이의 형태일 때 열역학적으로 안정하다는 것을 확인하였다. 그리고 각각의 삼각형 모양의 구멍들의 자성특성은 유한크기효과를 만족한다는 것을 알 수 있었다. 또한, 국소화된 전자가 페르미 레벨에 생성되는데, 이러한 국소화된 전자는 삼각형 모양의 구멍의 크기가 커짐에 따라 커질 뿐만 아니라 부분적으로 차오르면서 전체 시스템을 스핀 양극화 시킨다는 것을 알 수 있었다. 그리고 삼각형 모양의 구멍의 경우, 모서리에 결합된 수소의 형태가 모서리 혹은 모퉁이에 국소화된 전자가 존재하는 지를 결정할 뿐만 아니라 자성이 모서리 혹은 모퉁이에 존재하는 것을 결정한다는 것을 알 수 있었다. 이와 같이 자성을 띄는 삼각형 모양의 구멍이 존재하는 그래핀은 스핀트로닉스에 활용 가능할 것이라 생각된다.
그래핀에 존재하는 삼각형 모양의 구멍에 대한 연구를 바탕으로 우리는 삼각형 모양의 구멍이 존재하는 탄소나노튜브에 대한 스핀 전도 특성을 살펴보기 위해 제일원리연구를 수행하였다. 전자구조를 살펴보면, 삼각형 모양의 구멍에 의해 페르미 레벨 근처에 $p_z$ 오비탈 형태를 갖는 결함이 생성되는 것을 확인하였다. 그리고 우리는 자성을 띄는 삼각형 모양의 구멍에서 스핀의 종류에 따라 서로 다른 전도 특성을 보이는 것을 확인하였다. (10, 10) 탄소나노튜브의 경우, 결함에 의해 한 종류의 스핀이 후방 산란되기 때문에 페르미 레벨 주변에서 다른 종류의 스핀만이 전도되는 것을 확인하였다. 이러한 연구결과를 바탕으로 우리는 탄소나노뷰트에 외부 전기장을 가하여 페르미 레벨에서의 스핀 양극화 현상을 조절한다면 스핀-필터 나노소자로 활용 가능하다는 것을 제안하였다.
나노수준에서 열에 특성에 대한 연구는 합성 기술의 발전과 소자의 소형화 기술의 발전에 있어서 매우 중요하다고 여겨지고 있다. 따라서, 물질의 열 수송 특성을 조사하기 위해 우리는 비평형 그린함수법을 기반으로 하여 포논의 수송 특성을 계산할 수 있는 코드를 개발하였다. 우리는 그래핀/보론나이트라이드 이종접합구조에 대해 제일원리 계산법을 이용하여 원자 사이의 힘의 상수를 구하였고, 제일원리 계산법으로 구해진 힘의 상수를 바탕으로 비평형 그린함수법을 이용하여 열 수송 특성에 대해 연구하였다. 그 결과, 우리는 경계면을 통한 열 수송이 경계면에서의 매개체의 경도에 영향을 받는다는 것을 알 수 있었다. 이러한 사실은 이종접합구조를 갖는 암체어 형태의 나노리본의 경우 상온 이상의 온도에서 상대적으로 높은 경계면에서의 열 저항 $R_I$에 의해 열 전송이 감소하는 것에서 분명하게 확인할 수 있다.
이와 더불어, 그래핀-금속 경계면에서의 구조적 무질서성의 영향을 조사하기 위해 우리는 비평형 그린함수법을 기반으로 알루미늄/그래핀/구리 필름 구조의 경계면에서의 열 수송 특성을 계산하였다. 그 결과 우리는 금속 사이에 존재하는 그래핀의 결함에 의한 구조적 무질서성이 결함 주변에 발생하는 그래핀 표면에 수직방향으로의 진동 모드를 강화시킬 뿐만 아니라 결함에서의 발생하는 그래핀 표면에 수평방향으로의 진동 모드와 수직방향으로의 진동 모드의 혼합을 야기시키고 진폭을 증가시킨다는 것을 확인하였다. 이러한 진동 모드의 변화는 금속과 그래핀 사이의 상호작용을 증가시켜 경계면을 통하여 흐르는 열을 증가시키게 된다. 이 때, 경계면을 통한 열 수송의 증가는 그래핀에 분포되어 있는 고립된 결함의 수에 선형적으로 비례하는 반면에, 상호작용을 하는 결함의 경우, 열 전도도가 결함의 농도가 낮을 때는 점점 증가하다가 특정 농도보다 높아지면 감소하는 하게 된다. 본 연구의 결과는 그래핀을 포함하고 있는 경계면에서의 결함공학을 통하여 열 수송 특성을 바꿀 수 있다는 것을 보여주고 있다.
