Control and optimization of interaction between light and emitter is a crucial issue for cavity quantum electrodynamics studies and implementation of novel optical devices. Coupling strength between light and emitter is governed by oscillator strength of emitter and local electric field intensity at the position of emitter. The local electric filed intensity can be modified by incorporating emitter in high quality factor and small mode volume cavities such as photonic crystal cavities, micro-disk resonators, and photonic wire.
Here, we investigated tailoring photon-exciton interaction in group III-nitride materials using nano- and micro-cavity system. Group III-nitride materials have large oscillator strength due to the large exciton binding energy. However, constructing high quality nitride based micro-cavity using both top-down and bottom-up approaches is very challengeable owing to the mismatch of lattice constant, low refractive index contrast between distributed Bragg reflector materials and high mechanical and chemical stability of nitride materials. To overcome these limitations, crystal geometry is utilized to get a self-aligned or self-assembled cavity structure. De-pending on the coupling strength and loss rate of photons in cavity, weak or strong coupling regime is determined.
In the weak coupling regime, we demonstrated deterministic coupling between three-dimensionally nanofocused plasmonic modes and single quantum dot. By depositing a thin silver layer on a site-controlled pyramid quantum dot wafer, three-dimensional plasmonic nanofocusing on each quantum dot at the pyramid apex is geometrically achieved through the silver-coated pyramid facets. Spatial precision is better than any nanopositioning techniques. Enhancement of the quantum dot spontaneous emission rate as high as $22\pm 16$ is measured for all processed quantum dots emitting over ~ 150 meV spectral range. Single photon emission property is measured using second-correlation function and single quantum dot emission is determined at ~200 K. This simple and reliable approach eliminates the major obstacles in the implementation of practical solid-state quantum emitters.
In the strong coupling regime, we proposed a novel type of polariton system resulting from strong coupling between two-dimensional exciton and whispering gallery mode photon using core-shell GaN/InGaN hex-agonal microwire. High quality non-polar InGaN multiple-quantum wells were conformally formed on GaN core microwire, which highly suppress quantum confined Stark effect and increase oscillator strength of exciton. Moreover, spatial distribution of multiple-quantum well is well matched with whispering gallery modes inside microwire. Both high longitudinal-transverse splitting of non-polar QWs and high spatial overlap with whispering gallery modes leads to unprecedented large Rabi splitting energy of ~240 meV which is confirmed by angle-resolved and position dependent micro-photoluminescence measurement. This structure provides robust polariton effect with a small footprint, thus it could be utilized for a wide range of interesting applications.
물질과 빛의 상호작용은 물질의 특성을 관찰하고 광소자의 성능을 향상시키기 위하여 연구되어 왔다. 둘의 상호작용은 물질의 쌍극자 모멘트가 강할수록 물질이 존재하는 영역에 빛의 세기가 셀수록 활발하게 일어난다. 본 논문에서는 특히 반도체 안에 엑시톤과 광자의 상호작용을 연구하였다. 엑시톤은 반도체 내부에 형성된 전자와 공정이 쿨롱력으로 결합되어 있는 준입자이며 엑시톤의 지름은 반도체 격자주기보다 훨씬 크다. 반도체를 여기시키면 유효질량을 갖는 엑시톤이 생성되어 질량 중심이 반도체 내부를 자유롭게 이동하는 입자로 기술할 수 있다. 밴드갭이 다른 두 물질을 이종접합 시키면 한쪽 방향의 엑시톤을 구속시킬 수 있게 되는데 이를 양자우물 구조라고 부른다. 양자우물 구조는 구속되어 있는 방향으로 병진 대칭이 깨지게 되어 빛과 상호작용을 할 때에 더 이상 이 방향으로 운동량 보존을 만족하지 않아도 되게 된다. 또한 구속 효과로 인해 엑시톤의 결합에너지는 더 높아져서 단위면적당 진동자 강도는 더 강해진다는 장점이 있다. 하지만 구속된 엑시톤의 파동함수는 빛의 파동함수와 결맞는 부피가 줄어들어 전체적인 빛과의 상호작용의 세기는 감소하게 된다. 또한 엑시톤과 빛의 운동량이 1:1 대응이 되지 않기 때문에 비가역적으로 에너지가 이동하게 된다. 따라서 빛도 엑시톤과 마찬가지로 마이크로 공진기 구조를 이용하여 다양한 차원으로 구속시켜서 둘의 상호작용을 증진시키거나 가역적 에너지 흐름을 만들어 주는 연구가 필수적이다. .
본 논문에서는 질화물 반도체 내부에 존재하는 엑시톤과 빛의 상호작용을 연구하였다. 질화물 반도체는 빛을 내는 반도체 중 가장 활발하게 연구된 물질이며 현재의 대부분의 광소자는 질화물 반도체로 이루어져있다. 이는 질화물 반도체가 넓은 밴드갭을 가지고 있고 이원물질을 이용하여 자외선부터 적외선까지 다양한 색을 구현할 수 있기 때문이다. 뿐만 아니라 강한 엑시톤 결합힘을 가지고 있어 상온의 열적 에너지에도 해리되지 않고 강한 진동자 강도를 가지고 있다. 하지만 양자우물과 같은 이종접합구조를 만들 경우 강한 내부전기장이 생성되어 전자와 정공의 파동함수가 각각 양자우물의 반대편에 존재하여 진동자 강도를 떨어뜨리는 한계를 가지고 있다. 이를 극복하기 위하여 무극성 양자우물을 만드는 연구나 마이크로 케비티 구조를 이용하여 빛의 상호작용을 증진시키려는 연구가 활발히 진행되고 있다. 질화물 반도체의 경우 화학적으로 안정적이며 단단한 물질이기 때문에 다른 물질에 비하여 마이크로 구조를 제작하는 것이 비교적 어려운 편이다. 따라서 본 논문에서는 비교적 쉽고 간단한 방법으로 빛을 가둘 수 있는 구조를 만들어 엑시톤과의 상호작용을 연구하고자 하였다. 엑시톤과 빛의 상호작용은 크게 약한 상호작용과 강한 상호작용 두 가지의 경우로 나눌 수 있으며 각각 다른 특성을 보인다.
약한 상호작용에서는 엑시톤과 빛의 상호작용이 섭동론으로 접근할 수 있으며 페르미-골든 법칙을 이용하여 기술할 수 있다. 즉, 엑시톤의 발광 특성은 빛의 상태밀도를 조절함으로써 변화시킬 수 있으며 이는 높은 품질과 작은 모드볼륨을 가지는 공진기를 이용하여 실현 가능하다. 이를 퍼셀이 1946년에 제안하여 퍼셀 효과라고 부른다. 본 논문에서는 플라즈몬 모드를 이용하여 InGaN 양자점에서의 퍼셀 효과를 연구하였다. 표면 플라즈몬은 금속과 유전체의 경계면에서 빛에 의해 전자들이 집단적으로 진동하는 유사입자를 말한다. 표면 플라즈몬을 이용하면 빛의 회절한계를 극복하여 매우 작은 공간에 빛을 가두는 것이 가능하여 관련 연구가 활발히 진행 중이다. 하지만 공간적으로 매우 작은 공간에 분포되어 있는 만큼 엑시톤의 파동함수와 플라즈모닉 모드를 공간적으로 겹치는 것이 어려워 대부분의 실험이 우연에 의존하거나 매우 정밀한 위치조절 기술을 필요로 한다. 따라서 공정효율이 매우 낮은 한계를 극복하기 위하여 쉽고 간단한 방법으로 퍼셀 효과를 대면적으로 구현할 수 있는 방법을 개발하였다. GaN 필름을 성장할 때 중간 과정으로 원형 마스크를 배열하면 마스크가 열려있는 부분에만 선택적으로 GaN 구조체를 얻을 수 있는데 이때 마스크의 크기와 성장 조건을 조절하여 수백 나노미터 크기의 피라미드를 구현하였다. 그 위에 InGaN 양자우물 층을 추가적으로 성장해주면 피라미드 구조체의 공간적인 독특한 특성 때문에 꼭지점 부분에 엑시톤이 삼차원으로 갇히게 되는 양자점 구조가 형성되게 된다. 즉, 위치 조절 가능한 양자점을 획득할 수 있다. 끝이 뾰족한 금속 구조체에서는 표면 플라즈몬이 더욱 더 집속 된다는 특징에서 동기를 부여 받아 피라미드 구조 위에 메탈 필름을 덮으면 피라미드 꼭지점 즉 양자점이 위치하고 있는 부분에 플라즈몬 모드가 집속될 것이라고 기대하였다. 삼차원 수치전자계 해석방법(유한차분 시간영역법)을 이용하여 계산한 결과, 넓은 파장 범위에서 플라즈몬 필드가 꼭지점에 모이는 것을 관찰하였고 이로 인해 쌍극자의 세기가 약 1000배 이상 증가할 수 있음을 확인하였다. 실험적으로는 발광세기가 금속필름으로 인해 10배 이상 증가하였고 엑시톤의 자발방출확률이 20배 이상 증가한 것을 관찰하였다. 이는 단일 양자점에서 본 퍼셀 효과 중 가장 큰 값이며 어떠한 복잡한 기술없이 웨이퍼 전체에서 구현하였다는 것이 큰 의미가 있다. 따라서 단일 양자점을 이용한 단광자 방출기의 상용화에 활용될 수 있는 기술이 될 것이라 기대한다.
한편, 공진기의 품질이 충분히 좋아서 공진기의 빛을 엑시톤이 재흡수 할 수 있는 확률이 공진기의 손실보다 커지게 된다면 둘의 상호작용은 섭동론으로 기술되는 대신 강한 상호작용 체제로 기술되어야 한다. 즉, 에너지가 빛과 엑시톤 준위 사이를 진동하게 되며 이 진동수(라비 진동수)만큼 에너지 준위가 갈라져 새로운 에너지 준위를 생성하며 이 상태를 엑시톤 혹은 공진기 폴라리톤이라는 준입자로 표현한다. 엑시톤 폴라리톤 분야가 최근에 많은 연구가 진행중인 이유는 엑시톤 폴라리톤이 보존의 특성을 따르기 때문이다. 또한 유효질량이 원자에 비해 상당히 작아서 비교적 높은 온도에서 보즈-아인슈타인 응집현상을 구현할 수 있다. 상온동작 소자를 위하여 질화물 반도체를 이용한 연구가 활발히 진행 중이나 고품위 공진기를 만드는데 어려움이 있었다. 따라서 본 논문에서는 기존에 많이 쓰이던 거울은 이용한 페브릿-페롯 타입 공진기가 아닌 전반사를 이용한 속삭임의 회랑 모드를 이용한 공진기를 도입하였다. GaN 물질은 wurtzite 구조이기 때문에 자발적으로 육각기둥 모양의 마이크로 막대를 형성할 수 있다. 이 육각 마이크로 막대에 InGaN 양자우물을 성장하게 되면 육각기둥 옆면에 형성되어 높은 품위의 무극성 양자우물을 얻을 수 있었다. 속삭임의 회랑 모드의 경우 육각기둥의 가장자리 부분에 대부분의 전기장이 분포되어 있는데 육각기둥 안에 형성된 양자우물이 위치와 상당히 일치한다. 라비 진동수는 엑시톤의 진동자 강도가 클수록 빛과 엑시톤의 공간적인 분포 일치도에 좌우되는데, 비극성 양자우물을 포함된 육각기둥의 경우 기존의 내부 전기장에 의해서 감소되었던 진동자의 강도를 개선시킬 수 있으며 빛과 엑시톤의 공간적인 분포 역시 기존의 페브리-페롯 공진기 형태와 비교했을 때 약 4배정도 좋아질 것이라 기대되었다. 푸리에 광학을 이용하여 분산곡선을 측정해 본 결과 엑시톤 폴라리톤의 분산곡선을 확인할 수 있었고 높은 라비 진동수 ~240 meV 를 이론수식의 피팅을 통하여 얻었다. 이는 위치별 발광 스펙트럼을 통해서도 확인 되었다. 고품질 비극성 양자우물로 인한 높은 진동자 강도와 속삭임의 회랑모드와 양자우물의 사이의 높은 공간적 일치성으로 기존의 연구되었던 질화물 반도체 공진기의 라비 진동수와 비교하였을 때 약 6배 정도의 큰 라비 진동수를 얻을 수 있었다. 이 구조는 상온 폴라리톤 소자 구현은 물론 상온에서의 양자광학 및 양자유체현상 연구에 기여할 수 있다고 기대한다.
