Recent advances in heterogeneous catalysis have generated to understand pressure gap and materials gap between model catalyst systems and industrial catalyst. Metal nanoparticles supported on metal oxide as practical catalysts, together with development of in situ surface-sensitive characterization tools such as in situ Fourier Transform Infrared (FTIR) spectroscopy, has opened new opportunities to bridge these gaps and better understand the mechanism of catalytic reactions and the catalytic sites. CO oxidation reaction is one of the most important heterogeneous catalysis and deeply related with industrial field to control carbon monoxide from automobile exhaust. Surface oxide on the metal has been used one of identifying molecular factors that plays an important role to determine the catalytic activity. The exploring of the existence of the surface oxide layer is important to understand the catalytic activity and design the high-performance catalysts. Here, we show the first evidence of surface oxide that in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform (DRIFT) spectroscopy can be used to examine hybrid nanocatalysts that Pt nanoparticles (NPs) are anchored on met-al oxide for CO oxidation. The peak position of the v(C≡O) mode is used as an indicator of the effective oxidation number for Pt NPs. These results are able to elucidate that the role of surface oxide on Pt nanoparticles affect the catalytic activity during CO oxidation reaction. In addition, according to different pretreatments (oxidative and reductive) of hybrid catalysts, they have a significant meaning on the oxidation state and thus the CO oxidation performance. We suppose that the oxidation state of metal is playing a predominant role in the chemical reactivity.
최근 불균일계 촉매에서 중요한 문제는 표면과학 연구에 사용되는 모델 촉매 시스템과 상업적 촉매 사이에 존재하는 압력차와 물질차를 해결하는 것이다. 일산화탄소 산화반응은 불균일계 촉매에서 중요한 촉매반응 중 하나이며 자동차 배기가스의 정화 및 석유화학 산업에서 널리 이용되고 있는데, 특히 백금에서 일산화탄소 산화반응은 표면화학 연구에 있어서의 심플함과 촉매 반응 동안에 높은 안정성을 가지는 특징 때문에 오래 전부터 연구되어오고 있다. 반응 도중 촉매의 활성도에 영향을 주는 분자적 요인을 찾아내는 여러 기술 중에 하나로 실시간 적외선 분광법을 사용하고 있으며, 이는 반응 중간체 및 촉매의 금속 산화상태 (표면 분석)를 설명할 수 있다.
본 연구에서는 대표적인 일산화탄소 산화반응에 사용되는 백금 나노입자 기반의 하이브리드 나노촉매를 이용하여 플로우 반응기내에서 확산반사 퓨리에 전환 적외선 분광법을 적용해 백금 표면의 산화상태가 촉매 활성도에 미치는 영향을 규명하였다. 반응 도중 백금 표면에 흡착된 일산화탄소에 의해 백금 표면의 산화상태가 변화하였고 나노입자 표면에 형성된 얇은 표면 산화층으로 인해 하이브리드 촉매의 활성도가 증가함을 확인하였다. 동시에 산소 환경의 전처리와 달리 수소 환경의 전처리 후 촉매 활성도가 증가함을 알 수 있었는데, 이는 산화상태 변화가 촉매 활성도에 기여함을 설명할 수 있었다. 확산반사 퓨리에 전환 적외선 분광법을 이용한 하이브리드 나노촉매 분석을 통해 촉매의 산화상태를 바꿈으로써 활성도를 제어할 수 있음을 의미하고 이러한 결과는 고활성도 촉매물질의 개발에 이용될 수 있을 것으로 기대된다.
