In light of projections over the inevitable depletion of fossil fuels, much attention has been directed towards the search for alternative sources of energy, especially in terms of storage. This has led to the advent of powerful energy storage technology, mainly in the form of rechargeable batteries such as lithium-ion batteries. Among these batteries, however, the lithium-sulfur battery has received its fair share of the spotlight due to its potential to reach beyond the current battery technology in terms of its energy density. In fact, lithium-sulfur batteries are expected to be able to provide approximately four to five times more energy density than that of conventional lithium-ion batteries. Unfortunately, several problems such as polysulfide dissolution, metal degradation, and volume expansion upon continued cycling plague the potential commercialization of this promising battery system. This work strives to circumvent these issues by proposing the synthesis of a different cathode for lithium-sulfur battery systems: $Li_2S-carbon$ composites. This material allows the use of alternative anode materials other than lithium metal, which is the limiting performance factor in most cases. $Li_2S-carbon$ composites are synthesized via ultrasonic spray pyrolysis followed by a simple heat treatment process. The as-synthesized material was not only analyzed through various techniques, but also tested as cathode materials for lithium-sulfur batteries in half cell systems with lithium metal anodes. These tests yielded satisfactory results, where approximately $450 mAh g^{-1}$ was maintained for over 60 cycles at 0.5 C.
본 연구는 에어로졸 기반 공정인 분무열분해법을 이용하여 황화리튬-탄소 복합체의 합성과 리튬-황 전지 양극재로서의 전기화학적 거동을 평가한 것이다. 해당 복합체는 sucrose와 PVP를 탄소 전구체로, 리튬황산 $(Li_2SO_4)$ 을 $Li_2S$ 의 전구체로 선정하여 수용액 제조 후, 초음파로 생성된 액적의 고온에서의 기상반응을 통하여 전구체 분말을 얻고, 이후 열처리 과정을 통하여 $Li_2S$ -탄소 복합체 분말을 합성하였다. 이 과정을 통하여 합성된 분말을 리튬-황 전지용 양극재로 적용될 수 있으며, 가장 큰 장점으로써 리튬 금속이 아닌 다른 물질을 음극재로 사용할 수 있다는 점을 꼽을 수 있다. 해당 물질은 SEM, TEM 분석을 통하여 구조의 형상 및 입자의 크기를 확인하였으며, XRD로 고결정성 Li2S의 존재를 확인할 수 있었다. 또한, BET 기공성 분석을 통해 비표면적 및 기공 분포도를 확인하였고, TGA로 $Li_2S$ 의 함량을 계산하였다. 이 물질을 리튬 금속 음극 대비 전기화학적 평가를 진행한 결과, 60 사이클까지 0.5 C 의 충/방전율에서 약 $420 mAh g^{-1}$ 의 가역 용량을 보였으며, 쿨롱효율은 99% 이상을 유지할 수 있었다. 해당 결과로 본 연구에서 합성한 $Li_2S$ -탄소 복합체의 리튬-황 전지 양극재로서의 잠재력을 확인할 수 있었으며, 리튬 금속이 아닌 실리콘, 주석, 흑연 등과 같은 대체 음극재를 사용시 그 효과가 기대되는 바이다.