To support the use of nuclear power as a sustainable electric energy generating technology, long-term supply of uranium is very important. The objective of this research is to investigate the use of new adsorbent material combined with electrosorption technique to extract uranium from seawater. For that purposes, an activated carbon-based adsorbent material was developed and tested through an electrosorption technique in this research. This research was divided into two major task. The first task was intentionally dedicated to fabricate the adsorbent materials based on the activated carbon, characterizations, and to investigate the performance of activated carbon electrode for electrosorption-based separation of uranium from seawater. The second task were performed in order to investigate the electrosorption isotherms and kinetics of the uranyl tricarbonate complex $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ (one of the dominant uranium ion species in seawater) by an activated carbon electrode through batch-mode electrosorption experiments.
The activated carbon electrode were fabricated by slurry coating on stainless steel gauze, drying, and a thermal cross-linking process. The activated carbon powder was mixed with polyvinylidene fluoride (acting as polymer binder) and N,N-dimethylacetamide (acting as organic solvent) to form a carbon slurry. The mixture was vigorously stirred for homogenization and casted onto a piece of stainless steel gauze followed by drying process. The physical structure, pore and specific surface area, strength and durability, molecular interaction, and electrochemical properties of the fabricated activated carbon electrode were characterized using various instruments and techniques. The characterizations has revealed that the fabricated activated carbon electrode has a continuous randomly structure porous material with the BET surface area and total pore volume were $50 m^2/g and 0.1 cm^3/g$ , respectively. The analysis on the strength and durability, cyclic voltammetry and molecular interaction indicated that the fabricated activated carbon electrode has enough strength and been optimize for electrosorption application.
Subsequently, the performance of the fabricated activated carbon electrode to adsorb uranium from seawater was investigated through electrosorption experiments up to 300 minutes by changing voltage potentials from +0.8V to -0.8V (vs Ag/AgCl). Results indicate that the uranium adsorption by the activated carbon electrode developed in this research reached up to 3.4 g-U/kg-Ads, which is comparable with the performance of amidoxime-based adsorbent materials. Electrosorption of uranium ions from seawater was found to be most favorable at +0.4V (vs Ag/AgCl). The cost of chemicals and materials in the present research was also compared with that of the amidoxime-based approach as part of the engineering feasibility examination. The finding shows that the material and the chemical cost was significantly be reduced compared to amidoxime-based adsorbent material. However, when includes with the electricity cost, the estimated extraction cost was much higher than the amidoxime approach. Besides that, the energy consumption to extract uranium from seawater was also estimated to be higher than the energy harvested based on 30% of energy efficiency.
The absorption performance of the fabricated activated carbon electrode toward $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ from aqueous solutions was investigated through batch-mode electrosorption experiments with respect to bias potential, contact time, and solution concentration. The finding shows that the maximum electrosorption capacity improved with increase in applied voltage potential; the maximum value, 7.18 mg-Uranium/g-Ads, was obtained at +0.8 V. The separation factor ( $R_L$ ) revealed that the electrosorption of $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ onto the activated carbon electrode improved with the increase in initial $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ concentration. Electrosorption by the activated carbon electrode material was also modeled using Langmuir and Freundlich isotherms. The analysis has revealed that the electrosorption of $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ onto the activated carbon electrode followed pseudo-second-order (rather than pseudo-first-order) kinetics.
In addition of the two main tasks, electro-desorption of uranium on the activated carbon electrode was also performed. The electro-desorption test showed that more than 78% of the adsorbed uranium can be recovered in 120 minutes. The desorption efficiency was influenced by the applied negative potential. The FE-TEM and EDX analysis also verified presence of uranium ions adsorbed onto the fabricated activated carbon electrode due to electrosorption process. The purification test was also indicated that $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ can be transformed into a solid form of $UO_2SO_4$ after chemical and drying process treatment.
To the best of my knowledge, these works were expected to be the first attempt to study the activated carbon electrode along with electrosorption technique to extract uranium from seawater. This research has demonstrated that application of activated carbon electrode combined with electrosorption may provide a new way for uranium separation from seawater. Therefore, it is believe that the findings from this research may provide useful information for further development in this research areas.
원자력 발전을 통한 안정적인 전기 공급을 위해 우라늄의 장기적인 공급은 매우 중요하다.
본 연구는 전기 흡착을 통해 해수에서 우라늄을 추출하는데 사용하는 새로운 흡착 물질을 연구하는데 있다. 이를 위해 활성탄계 흡착 물질이 전기 흡착을 통해 개발되고 평가되었다. 본 연구는 크게 두 가지 주요한 과제로 나누어진다. 첫 번째로 활성탄을 기초로 흡착 물질을 만들고 이를 사용하여 전기 흡착 방법으로 해수로부터 우라늄을 분리하는 정도를 연구하였다. 두 번째로 전기 흡착 실험의 활성탄 전극에 의한 $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ (해수에 존재하는 이온 형태의 우라늄의 대부분을 차지)의 동역학과 전기 흡착 등온선을 조사하기 위한 연구가 수행되었다. 활성탄 전극은 스테인리스강 거즈, 건조, 열 가교 과정에 슬러리 코팅을 하여 제작하였다. 탄소 슬러리 형성을 위해 polyvinylidene fluoride(중합체 결합제로서 작용)와 N,N-dimethylacetamide (유기용매로서 작용)에 활성 탄소 분말을 혼합하였다. 균질화를 위해 혼합물을 교반하고, 이를 건조 시킨 후에 스테인리스강 거즈에 주조하였다. 제작된 활성탄 전극의 물리적 구조, 기공 및 표면적, 강도 및 내구성, 분자 상호작용 및 전기 화학적 특성이 다양한 장치와 기술을 통해 규명되었다. 제작된 활성탄 전극은 BET와 함께 연속적이고 무작위한 다공성 물질을 가지며, 표면적과 기공 부피가 각각 $50 m^2/g$ 과 $0.1cm^3/g$ 임을 확인했다.(?) 강도 및 내구성, 순환 전압 전류법 및 분자의 상호 작용에 대한 분석을 통해 제작된 활성탄 전극이 충분한 강도와 전기 흡착에 최적화 된 것으로 나타났다. 이어서, 해수로부터 우라늄을 흡착하기 위해 제작된 활성탄 전극의 성능은 전기 흡착 실험을 통해 300분 동안 +0.8 V에서 -0.8 V까지 전압을 변화시키면서 평가되었다. 본 연구에서 개발된 활성탄 전극에 의해 흡착된 우라늄은 최대 3.4 g-U/kg-Ads로써, 이는 아미독심계 흡착제 물질의 성능에 필적할 만하다고 보여진다. 해수에서 우라늄 이온의 전기 흡착은 +0.4 V에서 가장 활발한 것으로 밝혀졌다. 적합성 검사의 일부로서 본 연구의 화학 약품과 물질의 가격 또한 아미독심계 흡착 방법과 비교하였다. 아미독심계 흡착제 물질에 비해 화학 약품과 물질의 가격은 확연히 감소된 것으로 평가되었다. 제작된 활성탄 전극의 흡착 성능은 바이어스 전위, 접촉 시간 그리고 수용액의 농도에 대하여 배치 모드 전기 흡착 실험을 통해 수용액으로부터 $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ 으로 수행되었다. 전기 흡착의 최대 용량은 +0.8 V에서 얻은 7.18 mg-Uranium/g-Ads으로써 인가된 전위가 증가함에 따라 개선된 것을 보여주었다. 분리 계수(RL)는 $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ 의 활성탄 전극으로의 전기 흡착이 $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ 의 초기 농도가 증가함에 따라 개선된 것을 보여주었다. 활성탄 전극 물질에 의한 전기 흡착은 Langmuir, Freundlich 등온선을 사용하여 모델링 되었다. 분석을 통해 $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ 의 활성탄 전극으로의 전기 흡착이 모의 2차 동역학 모델을 따르고 있음을 밝혔다. 두 가지 주요한 과제와 함께 활성탄 전극에 있는 우라늄의 전기 탈착을 수행하였다. 전기 탈착 실험은 120분 내에 60% 이상의 흡착된 우라늄을 회수할 수 있음을 보여주었다. 탈착 효율은 인가된 마이너스 전위에 의해 영향을 받았다. 또한 전기 흡착 과정으로 인해 활성탄 전극에 흡착된 우라늄이온의 존재를 FE-TEM 및 EDX 분석을 통해 확인하였다. 정화 시험은 화학 처리 및 건조 처리 후에 $[UO_2(CO_3)_3]^{4-}$ 가 $UO_2SO_4$ 의 고체 형태로 변형될 수 있음을 보여주었다. 본 연구를 통해 해수로부터 우라늄을 추출하기 위해 전기 흡착 방법과 함께 활성탄 전극을 연구하는 첫 시도가 될 것으로 전망한다. 본 연구는 전기 흡착과 결합된 활성탄 전극의 적용을 통해 해수로부터 우라늄을 추출하는 새로운 방법을 제공할 수 있음을 보여주었다. 따라서, 본 연구를 통해 이 분야의 발전에 도움이 되는 정보를 제공할 수 있다고 생각된다.
