This dissertation proposes a dielectric/metal/dielectric (DMD) multilayer transparent electrode alternative to the widely used indium tin oxide (ITO) electrode in organic light-emitting diodes (OLEDs) and examines various applications of OLEDs based on these multilayer electrodes. In addition, different simulation meth-ods are explored for analysis of the optical properties of OLEDs; from the optical model based on the simplified microcavity resonance to what also considers the effect of dipole emission as well as the so-called Purcell effect describing the change in spontaneous emission rate in a cavity environment. The validity of these methods is verified by comparing the model predictions and experimental efficiency enhancement ratio and emission properties of actual OLED devices.
DMD multilayer electrodes have a high electrical sheet conductance because they are based on a thin metal layer. Although a stand-alone thin metal layer has a low transmittance, they can have optically high transmittance as well by means of destructive interference effect of effective index matching approach upon optimization of the thickness of dielectric layers that are preferably based on high-index wide-gap materials. For example, the proposed multilayer transparent electrodes consisting of $ZnS/Ag/WO_3$ are demonstrated to have a sheet resistance less than $10 \Omega /sq$. and transmittance over 80% in the visible region. Using those electrodes as a bottom electrode in OLEDs instead of ITO, the optical effects of each layer of electrodes on device performance are simulated and compared with the measured characteristics. Using a phosphorescent emitter with high intrinsic quantum efficiency, The DMD-based OLEDs exhibit a maximum external quantum efficiency ($\eta _{EQE}$) of 19.6% and current efficiency ($\eta _c$) of 84 cd/A, which is 1.20 times and 1.68 times enhanced compared with those of ITO based control devices, respectively. Comparison of these enhancement factors with predictions made by the various optical models confirms that the Purcell factor is indeed important in correctly analyzing the optical performance of OLEDs. In addition, a DMD-based OLED is fabricated also on a plastic substrate to demonstrate its potential as a building block in flexible displays and lighting devices.
Considering that DMD multilayer electrodes are also useful in top-emitting OLEDs, the polarizer-free high contrast ratio (CR) OLED structures are proposed as another application of DMD electrodes. Using Cr as a low reflective bottom electrode and $Alq_3$ as a dielectric in multilayer electrodes for top electrode, high CR OLEDs are fabricated with low reflectance of less than 20% in the visible region. A modeling based on a simple two-beam interference argument indicates that the increase in the bottom electrode reflectance can proportionally enhance the efficiency of the high CR OLEDs under study. To do this end, various injection layers with different refractive indices are used on a Cr electrode to control the effective reflectance. When PEDOT:PSS is used as a hole injection layer covering the Cr electrodes, the OLED devices exhibit 27% improvement in $\eta _c$ compared with that of HAT-CN based device while still maintaining the overall reflectance low. In addition, all high CR OLEDs investigated in this study exhibits no spectral distortion according to the observation angle. The study is then completed with the analysis based on the more advanced theory considering the Purcell effect.
이 논문은 유기 발광 다이오드에서 투명 전극으로 널리 사용되는ITO의 대체 전극으로 유전체/금속/유전체 다층 박막 투명 전극을 제시하고, 이 전극을 이용하여 다양한 형태로의 응용에 대해서 논의하였다. 또한, 간단한 공진 효과를 이용한 광학 시뮬레이션부터 다이폴 광원과 공진 구조 내에서 자발광 비율 변화를 설명한 퍼셀 효과를 함께 고려한 광학 시뮬레이션까지 다양한 광학 시뮬레이션 방법을 유기 발광 다이오드의 소자 분석에 이용하였다. 이를 이용하여 유기 발광 다이오드의 효율 변화와 발광 특성을 실제 제작하여 측정한 소자 결과와 비교, 분석하였다.
유전체/금속/유전체 다층 박막 투명 전극은 금속 박막에 기반하기 때문에 전기적으로 우수하다. 금속박막 자체는 투과도가 낮지만, 높은 굴절율를 가지는 유전체층을 이용하여 두께를 최적화하면, 상쇄간섭을 통해서 높은 투과율을 가지는 다층 박막 투명 전극을 구현할 수 있다. 예를 들어, $ZnS/Ag/WO_3$ 로 구성된 다층 박막 투명 전극의 경우 $10 \Omega /sq$. 보다 작은 면저항을 유지하면서, 80%이상의 투과도를 가시광선 영역에서 얻을 수 있다. 이러한 전극을 ITO 전극 대신에 유기 발광 다이오드의 하부 전극으로 사용하는 경우 각 층이 소자의 특성에 어떠한 영향을 미치는 지 광학 시뮬레이션과 비교하여 분석하였다. 양자 효율이 높은 발광체를 이용하여 인광 소자를 만들면, 소자 내에서 발생하는 공진효과로 인해 외부 양자 효율이 19.6 %, 전류 효율이 84 cd/A로 이는ITO 기반 소자 대비 전류 효율이 1.68배, 외부 양자 효율이 1.2배 향상되는 결과를 보였다. 이러한 향상비를 다양한 광학 모델을 통해 예상한 수치와 비교함으로써, 유기 발광 다이오드에서 소자의 효율을 분석하는데 있어 퍼셀 효과가 중요하다는 사실을 확인하였다. 또한 유리 기판 대신에 유연한 플라스틱 기판에 소자를 제작함으로써, 뛰어난 유성을 가지는 유기 발광 소자를 제작하여 검증하였다.
금속 박막에 기반한 다층 박막 투명 전극은 전면 발광 소자에서 상부 전극으로도 유용하게 이용될 수 있다. 이를 이용하여 다층 박막 투명 전극의 다른 응용으로 편광판이 없는 고명암비 전면 발광 유기 발광 소자 구조를 제안하였다. 반사율이 낮은 Cr을 하부 전극으로 사용하고, 유기물인 $Alq_3$ 가 유전체 층으로 사용된 다층 박막 전극을 상부 전극으로 사용하여, 가시광선 영역에서 소자의 반사율이 20% 이하가 되는 고명암비 유기 발광 다이오드를 제작하였다. 또한 낮은 반사율의 하부 전극을 가지는 고명암비 유기 발광 다이오드를 간단하게 구조적으로 모델링하여 분석함으로써, 하부 전극의 반사율을 조절하게 되면 소자의 전체 효율을 향상시킬 수 있음을 확인하였다. 이러한 광학 모델링에 기반하여, 하부 전극 위에 다양한 굴절율을 가지는 정공 주입층을 사용하여 하부 전극의 반사율을 효과적으로 조절하였다. 저굴절율 물질인 PEDOT:PSS를 사용한 경우에 낮은 반사율을 유지하면서 28.3cd/A의 전류 효율을 보이며, 이는 그보다 높은 굴절율을 가지는 물질인 HAT-CN이나 $MoO_3$ 을 사용한 소자보다 각각 27%, 66% 향상된 성능을 보이는 것을 확인하였다. 또한 이러한 고명암비 유기 발광 다이오드에서는 보는 각도에 따라서 발광 스펙트럼이 변하지 않고, 각도별 발광 특성도 거의 람버시안 특성을 보였으며, 퍼셀 효과를 고려한 광학 모델링은 이용하여 이를 확인하였다.
