Despite the recent considerable progress, the reversibility and cycle life of silicon anodes in lithium-ion batteries are yet to be improved further to meet the commercial standards. The current major industry, instead, adopts silicon monoxide ($SiO_x$, x~1), as this phase can accommodate the volume change of embedded Si nano-domains via the silicon oxide matrix. However, the poor Coulombic efficiencies (CEs) in the early period of cycling limit the content of $SiO_x$, usually below 10 wt% in a composite electrode with graphite. Here, we in-troduce a scalable but delicate pre-lithiation scheme based on electrical shorting with lithium metal foil. The accurate shorting time and voltage monitoring allow a fine tuning on the degree of prelithiation without lithium plating, to a level that the CEs in the first three cycles reach 94.9%, 95.7%, and 97.2%. The excellent reversi-bility enables robust full-cell operations in pairing with an emerging nickel-rich layered cathode, $Li[Ni_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}]O_2$, even at a commercial level of initial areal capacity of 2.4 mAh $cm^-2$, leading to a full cell energy density 1.5 times as high as that of graphite- $LiCoO_2$ counterpart in terms of the active material weight.
최근 많은 발전에도 불구하고 이차전지 음극재로서의 실리콘은 가역성 및 사이클 특성 측면에서 상용화 기준을 맞추기에는 아직 미흡하다. 그 대체재로 현재 산업에서는 실리콘 옥사이드($SiO_x$, x~1)를 사용하는데 이는 내부 실리콘 나노 도메인의 부피 변화를 실리콘 옥사이드 격자가 효과적으로 완화시키기 때문이다. 그러나 초기 낮은 쿨롱 효율 특성으로 인해 풀셀을 구성하는데 있어 실리콘 옥사이드의 사용함량에 제한이 있어, 산업에서는 10wt% 이내의 실리콘 옥사이드와 흑연을 섞어 사용하고 있는 실정이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 본 논문에서는 상용 가능하고 정교하게 제어 가능한 전리튬화 방법을 제시하고자 한다. 본 기술은 리튬 금속과 전극간의 전기적 단락을 이용하며, 단락 시간과 전압 모니터링을 통해 리튬 석출 없이 전리튬화 정도를 정확하게 제어할 수 있다는 장점을 가진다. 실리콘 옥사이드 전극에 전리튬화를 적용한 결과, 초기 세 사이클의 효율이 각각 94.9%, 95.7%, 97.2%로 크게 향상되는 것을 알 수 있었다. 또한, 최근 각광받고 있는 고용량 층상구조 양극재인 $Li[Ni_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}]O_2$과 풀셀을 구성하여 실험한 결과, 상용 수준인 2.4 mAh $cm^{-2}$에서도 우수한 가역성을 나타내었으며, 상용으로 많이 쓰이고 있는 재료인 흑연-$LiCoO_2$ 풀셀보다 1.5배 더 높은 무게당 에너지 밀도를 나타내었다.
