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Study of strong metal-support interaction effect with pt-oxide model nanocatalysts = 백금-산화물 나노촉매에 대한 금속과 지지체의 강한 상호작용 효과 및 특성 연구
서명 / 저자 Study of strong metal-support interaction effect with pt-oxide model nanocatalysts = 백금-산화물 나노촉매에 대한 금속과 지지체의 강한 상호작용 효과 및 특성 연구 / Da-Hee Park.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2013].
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Strong metal-support interaction effect is an important issue in determining the catalytic activity for het-erogeneous catalysis. In this study, we investigated the support effect of two-dimensional Pt nanocatalysts on reducible metal oxide supports under the CO Oxidation. Langmuir-Blodgett technique and Arc plasma deposi-tion process were employed to obtain Pt nanoparticle deposition on reducible metal oxide supports, which are $CeO_2$, $Nb_2O_5$, and $TiO_2$ thin films prepared via sol-gel techniques. The structure, chemical state and optical property were characterized using XRD, XPS, TEM, SEM, and UV-VIS spectrometer. From characterization, We can check that the reducible metal oxide supports have a homogeneous thin thickness and crystalline structure after annealing at high temperature with a different optical band gap energy. Colloidal Pt nanoparticles were deposited on reducible metal oxide thin films by Langmuir-Blodgett technique and APD Pt nanoparticles were deposited on the same conditioned thin films to assess the role of the supports on the catalytic activity of Pt catalysts under the CO Oxidation. We obtained the different catalytic activity for CO Oxidation reaction depending on the metal oxide support and process type for deposition of Pt nanoparticles. For metal oxide supports, the result shows that $CeO_2$ thin film has better performance as support under CO Oxidation over all types of Pt nanocatalysts, and on $Nb_2O_5$, on $TiO_2$, and $SiO_2$ in sequence. And for the colloidal Pt nanoparticles deposited on metal oxide thin films prepared by Langmuir-Blodgett technique, the activity is higher at all temperatures consistently than APD Pt deposited on metal oxide thin films prepared by arc plasma deposition process with different activation energies. The improvement of catalytic activity as a function of supports can bring the advanced application for catalysis.

백금, 로듐, 루테늄과 같은 전이금속 나노 입자는 자동차 배기가스의 정화 및 석유화학공업 등과 같은 산업분야에서 널리 사용되고 있는 나노 촉매제로서, 촉매 활성이 높지만 비싼 가격과 열적, 기계적으로 낮은 안정성을 갖는다는 단점이 있다. 따라서 나노 촉매제의 단위 질량당 촉매 활성도를 증가시키는 것이 중요하며, 이를 위해 나노 입자와 산화물의 상호작용에 의해 나타나는 촉매와 지지체 간의 상호작용에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 금속 나노 촉매제 역할의 백금과 지지체 산화물인 세리아, 니오븀 펜타옥사이드, 티타니아 등의 환원성 산화물을 사용하여 나노 입자와 산화물 사이의 계면이 촉매 활성도에 주는 영향을 좀 더 체계적으로 규명하고자 하였다. 이차원 구조의 촉매 제조를 위해 지지체 역할의 금속산화물은 졸-겔법을 이용하여 얻었으며, 스핀코팅 및 열처리를 실시하였다. 각 지지체 산화물의 물리적 특성과 표면 특성을 분석한 결과, 촉매 반응에 최적화 된 균일한 두께의 박막필름 구조를 가지는 것을 확인하였다. 또한, 백금 나노 입자는 폴리올 공정을 통해 합성되었으며, 4.3 nm의 균일한 크기분포를 갖는 것으로 확인하였다. 제조된 백금 나노 입자를 랭뮤어-블로젯 공정을 통해 제조된 산화물 박막 지지체에 단일 입자층 단위로 증착하였다. 또한 아크 플라즈마 증착 공정을 통해 3.8 nm 크기의 백금 나노 입자를 동일한 조건의 지지체 위에 증착하였다. 위 제조된 촉매의 활성도 평가를 위해 일산화탄소 산화반응을 실시하였으며 환원성 금속 산화물 지지체에 따라 백금 나노입자의 촉매특성이 달라지는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 차별화된 촉매특성들은 앞으로 많은 촉매응용분야에 적용될 수 있을 것으로 기대된다.

서지기타정보

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청구기호 {MEEW 13015
형태사항 vi, 78 p. : 삽화 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 박다희
지도교수의 영문표기 : Jeong-Young Park.
지도교수의 한글표기 : 박정영
학위논문 학위논문(석사) - 한국과학기술원 : EEWS대학원,
서지주기 References : p. 61-65
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