High harmonic light sources possess unique features such as good spatial coherence, ultrashort dura-tion, compact size, broad spectral range from EUV to few keV, and high monochromaticity for a selected specific order. The temporal resolution of a soft x-ray microscope using the harmonic light source can be much shorter than the duration of a driving laser pulse, while the spatial resolution can reach a few tens of nanometers. In order to construct an ultrashort microscope using high harmonics, it should overcome the following two critical issues: low conversion efficiency of high harmonic generation (HHG) and low throughput efficiency in a microscope system. HHG from He driven by a two-color laser field can be a good solution for the first problem as it can produce a single-order harmonic with sub-uJ energy. Furthermore, the use of a phase-reversal zone plate (PRZP) can enhance the focusing efficiency of a Fresnel zone plate. With these two elements combined a soft x-ray microscope can be realized with ultrashort temporal resolution and nanometer spatial resolution.
We demonstrated an ultrafast soft x-ray imaging using a single high harmonic burst. The strong 38th harmonic at 21.6 nm, generated from He in a two-color laser field, was adopted as the light source of a microscope. The relative bandwidth ($\lambda/\Delta\lambda$) and photon number were optimized to be 170 and $1\times10^{10}$, respectively. An efficiency-enhancing PMMA PRZP was installed as an objective imaging optics of the microscope. It showed a focusing efficiency of 18 \% at the given wavelength, reducing the photon loss in the microscopy system when compared to a conventional Fresnel zone plate with opaque zones. It permitted the acquisition of ultrafast direct images without any mathematical manipulation required in other ultrafast microcopy systems such as coherent diffraction imaging (CDI) and Fourier transform holography (FTH). The resolution of the constructed microscope was examined with a test sample of grating patterns. The grating pattern with a 200-nm half-period was clearly imaged with 140-nm spatial resolution in a single-shot exposure. Since the envelope duration of a harmonic pulse train, generated from Ar with a 30-fs laser, is typically less than 10 fs, the temporal resolution would be much shorter than the laser pulse duration of 26 fs. Consequently, the constructed soft x-ray microscope can open ultrafast science in the microscopic world.
We also tested CDI and FTH after modifying the single-shot microscope setup. Since imaging can be achieved directly from the far field diffraction pattern of an object, the optical layout becomes simple without an objective zone plate. The constructed microscope was examined by using a test pattern of $h^\circ$ with $2 \mu m\times 2 \mu m$ size. In order to adopt an oversampling ratio of 20, the test sample was placed 5 cm before the soft x-ray CCD. In the case of FTH, the spatial resolution of 115 nm was acquired with 200 exposures, and in the case of CDI, the spatial resolution of 120 nm was acquired with 300 exposures. The diffraction microscope can be useful for the observation of magnetic domains since the different direction of magnetic domains makes $\lambda/2$ phase difference and the diffraction microscope is very sensitive to phase variation. As the magnetic property of 3d transition metals is maximized around 21 nm, the diffraction microscope using the two-color harmonic light source can open a door to the investigation of ultrafast x-ray magnetism.
고차조화파 광원은 높은 결맞음성, 초단의 펄스폭, 탁상형의 크기, 극자외선에서 연엑스선에 이르는 넓은 파장폭, 그리고 특정 차수에 대한 높은 단색성 등 여타의 엑스선 광원과 차별되는 특징을 가진다. 이러한 특성으로 인하여 고차조화파는 연엑스선 현미경의 광원으로 사용되기에 적절하다. 특히 고차조화파를 광원으로 사용한 연엑스선 현미경은 공간 분해능이 수십 나노미터 수준까지 내려갈 수 있으며, 뿐만 아니라 시간 분해능은 구동 펨토초 레이저의 펄스폭에 비하여 훨씬 짧을 수 있다. 고차조화파를 이용하여 초고속의 현미경 영상을 획득하기 위해서는 다음 두 가지 요소를 극복해야 한다. 첫 번째, 고차조화파가 가지는 낮은 에너지 변환 효율과 두 번째, 보통의 연엑스선이 보여주는 낮은 광 효율이다. 헬륨 기체와 이색 펨토초 레이저를 이용한 고차조화파 발생은 단일 차수에서 마이크로줄 이하의 에너지를 발생 가능하기 때문에 첫 번째 요구에 좋은 해답이 된다. 그리고 PMMA를 이용하여 제작한 위상역전 구역판은 프레넬 구역판에 비하여 높은 집속 효율을 보여 주어 두 번째 문제의 적절한 해결책이 될 수 있다. 따라서 앞선 두 연구를 바탕으로 연엑스선 현미경을 제작함으로써 펨토초의 시간 분해능과 나노미터의 공간 분해능을 동시에 얻는 것이 가능하다.
이에 단일 고차조화파 펄스를 이용한 초고속 연엑스선 현미경을 제작하였다. 이색 레이저장 속 헬륨 기체에서 발생하는 21.6 nm에 위치한 38차 조화파를 현미경의 광원으로 사용하였다. 광원의 상대 밴드폭 ($\lambda/\Delta\lambda$) 과 광량은 각각 170 과 $1\times10^{10}$ 로 측정이 되었다. 효율이 향상된 PMMA 위상역전 구역판은 현미경의 대물 렌즈로 사용되었다. 그것은 주어진 파장에서 18 \%의 집속 효율을 보여주어, 현미경 내에서의 광량 손실을 불투과창을 가진 전통적인 프레넬 구역판에 비하여 줄인다. 이는 결맞는 회절 이미징 (CDI) 나 퓨리에 변환 홀로그래피 (FTH) 과 같은 다른 여타의 초고속 현미경 시스템에서는 가질 수 없는 수학적 도움이 필요없는 초고속의 직접 이미징을 가능하게 한다. 현미경의 성능이 테스트 그레이팅 패턴을 이용하여 확인되었다. 단일 펄스 노출을 통하여 200 nm 반주기의 그레이팅이 140 nm 의 공간 분해능으로 명확하게 촬영되었다. 아르곤 기체와 30 fs 폭을 가지는 레이저를 이용하여 발생한 고차조화파의 열이 가지는 포락선 폭은 10 fs 이하였으며, 이색 레이저를 이용한 고차조화파를 이용한 고차조화파 발생 역시 이와 유사할 것이기 때문에, 본 현미경의 시간 분해능은 구동 레이저의 펄스폭 26 fs 보다 훨씬 짧을 것으로 예상한다. 결국, 제작된 연엑스선 현미경은 마이크로 세계의 초고속 과학의 새로운 장을 열 수 있을 것이다.
단일 펄스 현미경 셋업을 수정하여 CDI 와 FTH 를 수행하였다. 이 이미징 방법은 물체로 부터의 원거리 회절 무늬를 직접 측정하기 때문에, 그 광경로 구조는 대물 렌즈가 제거된 간단한 형태가 된다. 제작된 현미경은 $2 \mu m\times 2 \mu m$ 의 크기를 가지는 $h^\circ$ 형태의 테스트 패턴을 제작하였다. 오버샘플링 비를 20 으로 유지하기 위하여 샘플은 CCD 로 부터 5 cm 위치에 두었다. FTH의 경우, 200 펄스 노출을 통하여 115 nm 의 공간 분해능을, CDI의 경우 300 펄스 노출에 대하여 120 nm 공간 분해능을 얻을 수 있었다. 서로 반대 방향의 자구가 입사빛의 위상을 $\lambda/2$ 만큼 변화를 가지고 있으며 회절 현미경은 이런 위상 변화에 매우 민감히 반응하기 때문에 회절 현미경은 자구 관찰에 유용하다. 21 nm 파장 부근에서 3d 전이금속의 자기 특성이 최대가 되기 때문에, 제작된 이색 레이저 고차조화파를 이용한 회절 현미경은 초고속 자성체 연구에 새로운 기반이 돌수 있다.