In this study, in order to increase the electrical conductivity, a carbon composite-metal hybrid bipolar plate has been developed using pre-forming method followed by surface treatments. The pre-formed metal foil reduces the residual stress between the composite and metal foils, which helps prevent delamination between the composite and metal foils. The composite surface has been treated both with graphite coating and plasma treatment to increase the contact area between the carbon fiber and the gas diffusion layer (GDL). The conductive particles were embedded into the bipolar plate to reduce the bulk resistance of the composite bipolar plates. Carbon black and the natural graphite powder were used with spraying method. Unit cell test results have proved that the developed composite-metal hybrid bipolar plates with reduced total electrical resistance increase the cell performance.
Conventional bipolar plates for proton exchange membrane (PEM) fuel cells should use rubber gaskets to seal the stack, which requires additional curing process at high temperature and increases the manufacturing and assembling time. In order to reduce assembling time of fuel cell stacks and obtain the gas sealability without using extra gasket and curing cycle, innovative gasketless carbon composite bipolar plates were developed. To ease the assembling of cell stacks, special grooves on the edge of the composite bipolar plate were provided for mechanical joining, whose behavior under the stack compaction pressure conditions were investigated by FE analysis. The sealability of the gasketless bipolar plate with grooves was tested to verify the integrity of the design. Various surface modifications were applied to increase the sealability of the gasketless bipolar plate under the multi-stacking condition. The multi-groove behavior of the treated surface under compaction pressure was investigated by FE analysis. The multi-layer gas sealibility test with a sub-gasket material (PTFE) was performed to verify the effectiveness of the surface modification methods.
The environmental durability of the developed bipolar plate was tested. After the bipolar plates were acid aged for 100 hours, various tests were performed and compared with those of non-aged bipolar plates and the conventional bipolar plates. The wettability and the mechanical properties of the bipolar plates were measured to investigate the acid aging effect.
Finally, the unit cell performance and durability assessments were conducted with three different bipolar plates, whose results were compared to investigate the potential of the developed bipolar plates and the possibility as the alternative bipolar plates.
양성자 교환막 연료전지 (Proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)용 분리판 (Bipolar plate)은 연료전지 스택 (Stack) 에서 수소 극과 산소 극을 분리하는 판상 부품으로, 전면에 채널이 구성되어 연료와 산화제의 격리 및 유로 제공, 인접한 셀 (Cell) 간의 전기 전도, 가스 확산 층 (Gas Diffusion Layer, GDL) 및 스택을 지지하는 등의 다양한 기능을 하는 핵심부품이다.
본 연구는 양성자 교환막 연료전지의 성능과 생산성을 높이기 위한 장섬유 탄소/에폭시 복합재료 분리판에 관한 연구이다. 분리판의 전기 전도성을 높이기 위하여 전자 우회로를 갖는 탄소-금속 하이브리드 복합재료 분리판을 금속 박판 예비 성형과 표면 처리법을 이용하여 개발하였다. 두 개의 분리판을 연결하는 금속 박판 전자 우회로는 분리판 간의 접촉 저항을 획기적으로 줄여 준다. 또한, 예비 형성된 금속 박판은 복합재료와 금속 박판 사이의 잔류 응력을 감소시키며, 이를 통해 복합재료와 금속 박판 사이의 층간 박리 현상을 방지 하였다. 복합재료 분리판 표면에 흑연 코팅과 플라즈마 (Plasma) 처리를 적용하여 탄소 섬유 (Carbon fiber)와 가스 확산층 간의 접촉 면적을 증가시켰다. 증가된 접촉 면적은 분리판과 가스 확산층 사이의 계면 접촉 저항 (Interfacial contact resistance)을 감소시킨다. 또한, 전도성 입자를 이용하여 분리판의 자체 저항 (Bulk resistance)을 줄이기 위한 연구가 진행되었다. 복합재료 분리판의 제작 시 카본 블랙 (Carbon black) 및 천연 흑연 분말 (Natural graphite powder)을 압축 공기로 분사하여 복합재료 분리판 내에 삽입하였다. 본 연구에서 개발된 전체 전기 저항을 감소시킨 탄소-금속 하이브리드 복합재료 분리판의 향상된 전기적 성능을 단위셀 (Unit cell) 성능 실험을 통하여 증명하였다.
일반적으로 연료로 사용하는 수소 및 산소의 밀폐를 위하여 기존 분리판은 단위셀 내의 분리판 사이에 고무 개스킷 (Gasket)을 사용함으로써 그 밀폐성을 확보한다. 그러나 개스킷 접착을 위한 높은 온도에서의 경화 단계를 추가로 요구한다. 이는 복합재료 분리판의 기계적 물성을 저하하는 요인이 되며, 분리판 제작 공정 및 시간이 길어져 연료전지 상용화의 걸림돌이 된다.
이에 본 연구에서는 개스킷 부착 공정 및 시간을 줄일 수 있으며 스택 조립시간을 단축할 수 있는 개스킷이 없는 (Gasketless) 복합재료 분리판을 개발하였다. 개스킷이 없는 복합재료 분리판은 기존 분리판의 개스킷이 접착되는 부분에 요철형태의 구조를 두어, 스택 양 끝단의 엔드플레이트에 의하여 연료전지 부품들에 체결압이 가해지면, 분리판끼리 서로 기계적 끼워 맞춤 되어 체결되는 새로운 구조의 분리판이다. 개스킷이 없는 분리판이 적용된 연료전지 스택에 체결압이 가해질 때 분리판의 요철 거동을 유한 요소 해석을 통하여 조사하였으며, 기체 밀폐성 실험을 통하여 개스킷이 없는 분리판 설계의 무결성을 검증하였다. 또한, 다수의 분리판이 적층되는 조건에서의 개스킷이 없는 분리판의 가스 밀폐성을 높이기 위하여 다양한 표면 처리법을 적용하였다. 스택 체결압 하에서 표면 처리된 개스킷이 없는 분리판의 거동을 유한 요소 해석을 통하여 조사하였으며, 표면 처리법에 따른 가스 밀폐성의 영향을 확인하기 위하여 PTFE 필름을 보조 개스킷 (Sub-gasket)으로 갖는 다수의 분리판이 적층되는 조건에서의 가스 밀폐성 실험을 수행하였다. 보조 개스킷을 갖는 다수의 분리판이 적층되는 조건에서의 가스 밀폐성 실험 결과, 흑연 코팅을 이용하여 표면 처리가 된 개스킷이 없는 분리판이 가장 높은 가스 밀폐성을 갖는 것으로 확인 되었다.
최종적으로, 본 연구에서 개발된 복합재료 분리판의 환경 내구성에 대한 연구를 수행하였다. 연료전지 내부의 산 환경 (Acid environment)을 모사하는 0.1 M 의 황산과 200 ppm 의 불산으로 이루이진 용액에 개발된 복합재료 분리판을 함침하여80°C 에서100시간 동안 에이징 (Aging) 하였다. 그 후, 각종 시험을 실시하여 그 결과 값을 에이징 되지않은 복합재료 분리판 및 기존의 흑연 분리판과 비교하였다. 산 환경에서의 에이징 효과를 분석하기 위하여 분리판의 친/소수성 특성 및 기계적 특성을 측정하였다.
마지막으로, 기존 분리판과의 단위셀의 성능 및 내구성 비교 평가를 통하여 본 연구에서 개발 된 복합재료 분리판은 기존 분리판의 대체 분리판으로 적합함을 확인하였다.
