Due to recent progress in studies of materials and devices for organic light emitting diodes (OLEDs), OLEDs have begun to be commercially used in display markets and have drawn attention as a next-generation lighting device. In order to ensure the success of OLEDs in the display and lighting markets, an improvement in the luminous efficiency is one of several crucial issues. The major reason which causes the low luminous efficiency of OLEDs is the low light extraction efficiency, which is only around 20% in a conventional OLED structure. Some light from OLEDs, which typically consist of a transparent conducting oxide (TCO) layer, organic layers and a metal cathode on a glass substrate, is trapped as substrate guided mode and waveguide modes that occur due to the differences in reflective index between each layer. Also, a large amount of light is trapped in the form of surface plasmon (SP) mode at the interface between the organic layers and the metal cathode. As a way to improve the light extraction efficiency of OLEDs, this study focused on the light extraction from the SP mode by introducing a periodic nanostructure with a period of several hundred nanometers.
In order to theoretically investigate the light extraction enhancement effect due to the SP resonance in OLEDs, the photoluminescence (PL) measurement experiment was conducted for emitting layers deposited on a planar Ag film and a two-dimensionally corrugated Ag film. Polystyrene (PS) nanospheres were used to form a periodically corrugated nanostructure. We were able to obtain a PL intensity of the tris-(8-hydroxyquinolinato) aluminum (Alq3) layer on the corrugated Ag film that was approximately two-times higher than that of the Alq3 layer on the planar Ag film. The theoretical analysis of the PL enhancement effect induced by SP resonance was conducted by measuring the PL intensity after insertion of N’-diphenyl-N,N’-bis(1-naphthyl-(1,1’-biphenyl)-4,4’-diamine (NPB) layer with various thicknesses between Alq3 layer and Ag film as an optical spacer. Time resolved photoluminescence (TRPL) measurement was also conducted to measure the PL decay rates. Due to the enhanced coupling between excitons and SPs, PL of the emitter close to the corrugated Ag film decays faster than that of the emitter close to the planar Ag film.
Based on the investigation of the light extraction enhancement effect using SP resonance, we propose an OLED that has a perforated WO3 hole injection layer to improve the light extraction efficiency. The perfo-rated WO3 layer was fabricated via colloidal lithography using PS nanospheres. The light extraction efficiency was improved due to Bragg scattering of the waveguide modes and SP modes. The insertion of the perforated WO3 layer also serves to reduce the operating voltage. As a result, the external quantum efficiency (EQE) and the power efficiency were increased as compared with those of conventional OLEDs without WO3 layer. The angular dependence of emission characteristics was investigated by measuring radiant intensity profiles for emission angles and azimuthal angles. We found an advantage of the use of colloidal lithography to fab-ricate the inserted nanostructure in OLEDs: it can spontaneously reduce the dependence of the emission on the change of the azimuthal angle, which is typical problem in OLEDs that have periodic nanostructures.
In addition, we studied a method to improve the light extraction efficiency of transparent OLEDs (TOLEDs). In order to increase the light extraction efficiency of TOLEDs, we adopted the method of inserting a perforated WO3 layer with a period of several hundred nanometers. The TOLED, in which the perforated WO3 layer was inserted, was also fabricated by using a process of colloidal lithography. The outcopuling en-hancement of the SP modes within the suggested structure was observed. The transmittance drop by inserting the perforated WO3 layer was slight and insignificant. The light was transmitted through the TOLEDs with the perforated WO3 layer without haziness or scattering. We believe that the suggested structure, which has a per-forated WO3 layer, can be a useful and practical solution allowing us to improve the light extraction efficiency of OLEDs in transparent displays as well as in transparent lighting applications.
최근 들어 재료와 소재 기술의 발달로 인하여, 유기 발광 다이오드는 디스플레이 시장에서 상업적 적용이 시작되었으며, 차세대 조명 광원으로서도 주목을 받고 있다. 그러나, 디스플레이 및 조명 시장에서 OLED가 성공을 이어가기 위해서는, 여전히 중요한 이슈로 남아있는 OLED의 낮은 광추출 효율을 향상시키기 위한 문제를 해결하여야 한다. 일반적으로 OLED는 유리 기판 위에 전도성 투명 산화막 층과, 유기물 층, 메탈 음극으로 구성된 구조를 가지는데, 소자 내에서 생성된 빛 중 일부의 빛들은 각 구성 층 간의 굴절률 차이에 의해서 발생하는 substrate guide 모드와 waveguide 모드로 손실된다. 또한 메탈 음극 층과 유기물 층 계면에서 발생하는 표면 플라즈몬 모드로 인하여 상당량의 빛이 손실되게 된다. 본 연구에서는 OLED의 광추출 효율을 향상시키는 방법으로, 수백 나노 미터 주기의 주기적인 나노 구조를 도입하여 표면 플라즈몬 모드 공명을 유도하여 광 추출을 강화하는 방법에 초점을 맞추어 연구를 진행하였다
표면 플라즈몬 공명으로 인한 OLED의 광추출 효율 향상 효과에 이론적인 분석을 하기 위하여, 평평한 Ag 필름과 주기적인 나노 구조를 가지는 Ag 필름 위에 형성된 유기 발광층에 대한 photoluminescence (PL) 측정 실험이 수행되었다. Polystyrene (PS) 나노 입자를 사용하여 주기적인 나노 구조를 형성하였으며, 주기적인 나노 구조를 가지는 Ag 필름에 의하여 유도된 표면 플라즈몬 공명 효과에 의하여 tris-(8-hydroxyquinolinato) aluminum (Alq3)의 발광 효율이 약 2배 향상된 결과를 얻었다. 다양한 두께의 N’-diphenyl-N,N’-bis(1-naphthyl-(1,1’-biphenyl)-4,4’-diamine (NPB) 층을 광학적인 spacer로 Alq3 층과 Ag 필름에 삽입한 후 실행된 PL 측정 실험으로 표면 플라즈몬 공명으로 인한 PL 강화 효과에 대한 이론적인 분석을 수행하다. Time resolved photoluminescence (TRPL) 측정을 통하여, 나노 구조를 가지는 Ag 필름 위에 존재하는 발광체에서 형성된 exciton과 표면 플라즈몬 사이의 coupling 강화되는 현상을 분석하였다.
표면 플라즈몬 공명으로 인한 광추출 강화 현상에 대한 분석을 토대로 하여, OLED의 광추출을 향상시키기 위한 방법으로, 구멍이 형성된 WO3 정공 주입 층이 포함된 OLED 구조를 제안하였다. 구멍이 형성된 WO3 층은 PS nanospheres 을 이용한 colloidal lithography 방법으로 제작되었다. Bragg scattering 현상에 의하여 waveguide 모드와 표면 플라즈몬 모드로부터의 광추출이 향상되었다. 또한 구멍이 형성된 WO3 층은 정공 주입층으로서 OLED의 동작 전압을 낮추는 역할을 한다. 이러한 효과로 인하여, 제안된 구조의 외부 양자 효율과 전력 효율이, WO3 층이 포함되어 있지 않은 기존의 OLED의 경우와 비교하여, 향상된 결과를 얻었다. 또한 발광 각도와 방위각에 따른 radiant intensity profile 측정을 통하여 제안된 구조의 발광 각도에 따른 발광 특성의 의존도를 분석하여, 광추출 향상을 위하여 삽입되는 나노 구조를 colloidal lithography를 이용하여 제작할 경우, 방위각 변화에 따른 발광 특성의 의존도를 크게 줄일 수 있음을 발견하였다.
또한, 제안된 구멍이 형성된 WO3 층이 삽입된 OLED 구조를, 투명 OLED에 적용하는 실험을 수행하였다. 제안된 투명 OLED구조에서, 표면 플라즈몬 모드로부터의 광추출 강화 현상이 관찰되었으며, 이로 인하여 소자의 외부 양자 효율이 향상됨을 확인하였다. 구멍이 형성된 WO3 층의 삽입으로 인한 투과율 저하는 미미한 것으로 확인되었으며, 제안된 구조의 투명 OLED 소자를 빛이 투과할 때, haziness 또는 산란 현상이 발생하지 않으며 투과되는 것을 확인하였다.
본 논문에서 연구된 구멍이 형성된 WO3 층이 삽입하여, OLED 내에서 발생하는 표면 플라즈몬 모드를 추출하여 OLED의 광추출 효율을 향상시키는 방법은, 디스플레이 분야에서 뿐만 아니라 조명 광원 분야에도 적용될 수 있는, OLED의 광추출 효율을 개선하기 위한 유용한 방법이 될 수 있을 것으로 기대된다.
