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Numerical analysis of chemical, electrochemical reactions and heat/mass transfer in solid oxide fuel cells = 고체산화물연료전지의 화학반응, 전기화학반응, 열 및 물질전달에 관한 전산해석
서명 / 저자 Numerical analysis of chemical, electrochemical reactions and heat/mass transfer in solid oxide fuel cells = 고체산화물연료전지의 화학반응, 전기화학반응, 열 및 물질전달에 관한 전산해석 / Joon-Guen Park.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2012].
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The heat and mass transfer characteristics of solid oxide fuel cells (SOFCs) need to be considered when designing SOFCs because they heavily influence the performance and durability of the fuel cells. The governing equations, the chemical reaction models, the electrochemical reaction models and the physical property models were calculated simultaneously in SOFC numerical analysis. The current density??voltage (IV) curves measured experimentally from a single cell were compared with the simulation data for code validation purposes. The error in metal supported SOFC was less than 5% at operating temperatures from 700°C to 850°C. The simula-tion model for a DIR SOFC was able to predict the dilution effect of nitrogen and mass transfer limitations un-der a high current density. The current density and the mass transfer rate of an anode supported SOFC were compared with those of a metal supported SOFC under a large active area of 25cm2 and a parallel channel structure. The metal supported SOFC had a 17% lower average current density than the anode supported SOFC because of the bonding layer, but it showed better thermal stability than the anode supported SOFC with more uniform current density distribution. The current density, temperature and pressure distributions of the metal supported SOFC were investigated under several channel designs. There was a high current density with a high partial pressure of reactant gas on the hydrogen inlet and at the point where the hydrogen channel and the air channel intersected. However, there was a low current density under the rib and at the cell edge because of an insufficient reactant diffusion flux. The average current density was increased by 45% with improving the channel design. The effects of flow direction in the parallel manifold stack were investigated under the operating temperature of 800ºC. The average current density of a cross-co flow design was 4,890.5 A/m2, which was higher than the other designs used in this study. The average current densities of the cross-counter flow design and the cross flow design were 4689.1 A/m2, and 4,111.8 A/m2, respectively. The maximum pressure was 750 Pa in the air manifold and 32 Pa in the hydrogen manifold. The temperature of the top cell was lower than the bottom cell because the top cell had the large amount of air. Various manifold structures under the operating parameter of 700ºC were compared on each other. The parallel manifold structure displayed an average current density of 2,820.1 A/m2 and a relatively uniform current density distribution. The serpentine manifold structure yielded the highest average current density among the studied manifold structures, but the maximum pressure was 32 times higher than with the parallel structure. Moreover, the large temperature difference observed with the serpentine design may result in a thermal expansion problem. The dual-flow hybrid manifold structure combines two different manifold structures: a serpentine hydrogen manifold and a parallel air manifold. The dual-flow hybrid structure yielded an average current density of 2,905.4 A/m2 and a maximum pressure of 750 Pa. The characteristic analysis by operating parameters in direct internal reforming SOFCs was also conducted in this paper. Temperature dramatically declined near the fuel inlet with strong endothermic reactions, but it increased along the fluid flow with electrochemically exothermic reactions. A low steam-to-carbon ratio (SCR) led to high steam reforming and water gas shift reaction rates, which generated a greater amount of hydrogen. Therefore, current density increased with low SCR. The average current density with carbon monoxide changed from 205.3 A/m2 under an SCR of 2.0 to 47.6 A/m2 under an SCR of 4.0. The average current density with hydrogen was 5,535.4 A/m2 under an SCR of 2.0, which was 27 times higher than that of carbon monoxide. Total current density ranged from 5,740.8 A/m2 under an SCR of 2.0 to 2,268.9 A/m2 under an SCR of 4.0. The reaction rates of the steam reforming and direct steam reforming reactions increased at higher system temperatures because the reactions are endothermic. These endothermic reactions caused the temperature near the fuel inlet to decrease. The mole fraction of methane gradually declined along the channel due to the chemical reactions. The mole fraction of water and carbon monoxide complicated the distribution because they can be both the reactant and the product. Hydrogen, which is generated by the chemical reactions, diffused into the porous electrode with a high diffusion coefficient, which resulted in a uniform distribution at the triple phase boundary layer. The average current density by carbon monoxide was 568.7 A/m2 under a system temperature of 850ºC, which was 10 times greater than that under a system temperature of 650ºC. When considering the current density by hydrogen, the system temperature of 850ºC had an average current density of 7,949.2 A/m2. The total average current density under a system temperature of 650ºC was 3,802.9 A/m2 but increased to 8517.9 A/m2 under a system temperature of 850ºC. The inlet temperature effect was less sensitive than the system temperature effect. When the inlet temperature was 850ºC, the maximum current density and average current density by carbon monoxide reached 3,000 A/m2 and 459.3 A/m2, respectively. The average current density by hydrogen was 7,414.7 A/m2 under an inlet temperature of 850ºC. The total average current density under an inlet temperature of 850ºC was 7840 A/m2, which was 1.8 times greater than that under an inlet temperature of 650ºC.

고체산화물연료전지 (SOFC)의 성능 및 내구성은 내부의 열 및 물질전달 특성에 따라 심각한 영향을 받기 때문에, SOFC 설계 시 열 및 물질전달에 관한 고려가 필요하다. SOFC의 전산해석을 위해서 지배방정식, 화학반응, 전기화학반응, 물성치식이 동시에 계산되었다. 시뮬레이션 코드의 검증을 위하여 실험으로 측정된 전류밀도-전압 그래프가 전산해석 결과와 비교되었다. 금속지지체형 SOFC는 작동온도 700~850℃ 에서 최대오차 5%를 가졌다. 직접 내부개질형 SOFC의 시뮬레이션 모델은 질소의 희석효과와 고전류밀도에서 발생하는 물질전달한계 현상을 예측할 수 있었다. 유효면적 25cm2와 병렬채널을 가지는 연료극지지체형 SOFC의 전류밀도와 물질전달율이 금속지지체형 SOFC와 비교되었다. 금속지지체형 SOFC는 접합층 때문에 연료극지지체형 SOFC에 비해 17% 낮은 평균 전류밀도를 가졌지만, 상대적으로 균일한 전류밀도 분포로 인해 연료극지지체형 SOFC에 비해 우수한 열적 안정성을 보여주었다. 금속지지체형 SOFC의 전류밀도, 온도, 압력분포가 다양한 채널 디자인 하에서 연구되었다. 반응가스의 높은 분압으로 인해 연료채널 입구 및 연료채널과 공기채널이 교차하는 지점에서 높은 전류밀도가 나타났다. 그러나 채널사이의 보와 셀의 가장자리 영역은 불충분한 반응물 확산유속으로 인해 낮은 전류밀도를 가졌다. 채널 디자인을 향상시킴으로서 평균 전류밀도를 45% 향상시킬 수 있었다. 병렬 매니폴드 스택에서 유동의 영향이 작동온도 800℃에서 분석되었다. Cross-co 유동에서 평균 전류밀도는 4890.5 A/m2이었으며, 이것은 이 논문에서 연구되는 다른 병렬 매니폴드 디자인들보다 높은 값이었다. Cross-counter 유동과 Cross 유동의 평균 전류밀도는 각각 4689.1 A/m2 과 4111.8 A/m2 이었다. 최대 차압은 공기 매니폴드에서 750 Pa이고 수소 매니폴드에서 32 Pa 이었다. 많은 양의 공기가 상단 셀로 흘러가기 때문에 상단 셀의 온도가 하단 셀의 온도보다 낮았다. 작동온도 700℃인 경우 다양한 매니폴드 구조가 서로서로 비교되었다. 병렬 매니폴드는 2820.1 A/m2 의 평균 전류밀도와 상대적으로 균일한 전류밀도 분포를 보여주었다. 직렬 매니폴드는 이 논문에서 연구된 매니폴드 구조 중 가장 높은 평균 전류밀도를 나타내었지만 최대 차압이 병렬 매니폴드에 비해 32배 증가했다. 그리고 직렬 매니폴드에서는 열팽창율 차이에 의한 문제를 야기할 수 있을 정도의 큰 온도편차가 발생했다. 이중유동 구조는 두 가지 서로 다른 매니폴드 구조를 결합한 것으로서, 수소를 위한 직렬 매니폴드와 공기를 위한 병렬 매니폴드를 사용한다. 이중유동 구조는 2905.4 A/m2의 평균 전류밀도와 750 Pa의 최대 차압을 가졌다. 직접 내부개질형 SOFC의 작동조건에 대한 특성 분석이 이루어졌다. 강한 흡열반응으로 인해 연료채널 입구에서 온도가 급격하게 감소했지만, 전기화학적 발열반응으로 인해 유동과 함께 온도가 증가했다. 낮은 SCR은 높은 수증기개질반응율 및 수성가스전환반응율 유도하기 때문에 많은 양의 수소를 발생시켰다. 따라서 전류밀도는 낮은 SCR과 함께 증가했다. 일산화탄소에 의한 평균 전류밀도는 SCR 2.0일 때 205.3 A/m2부터 SCR 4.0 일 때 47.6 A/m2 으로 변화되었다. 수소에 의한 평균 전류밀도는 SCR 2.0 일 때 5535.4 A/m2 였으며 일산화탄소에 의한 전류밀도에 비해 27배 높아졌다. 전체 전류밀도는 SCR 2.0 일 때 5740.8 A/m2에서 SCR 4.0 일 때 2268.9 A/m2의 범위를 가졌다. 수증기개질반응율과 직접 수증기개질반응율은 흡열 반응이기 때문에 시스템 온도가 높아짐에 따라 증가했다. 이 흡열반응은 수소채널 입구의 온도를 감소시키는 원인이 되었다. 메탄의 몰 농도는 화학반응 때문에 채널을 따라 점진적으로 감소했다. 물과 일산화탄소는 반응물 및 생성물로 동시에 사용되기 때문에 농도는 복잡한 분포를 보여주었다. 화학반응에 의해 생성되는 수소는 확산계수가 높기 때문에 다공성 전극 안에서 균일한 농도분포를 나타내었다. 시스템 온도 850℃ 일 때 일산화탄소에 의한 평균 전류밀도는 568.7 A/m2 이었으며 시스템 온도 650℃인 경우에 비해 10배 증가했다. 수소에 의한 전류밀도를 고려할 때, 850℃의 작동온도는 7949.2 A/m2의 평균 전류밀도를 가졌다. 전체 평균 전류밀도는 시스템 온도 650℃에서 3802.9 A/m2 였으며 시스템 온도 850℃에서 8517.9 A/m2으로 증가했다. 입구온도의 영향은 시스템 온도 영향에 비해 낮은 민감도를 가졌다. 입구온도 850℃일 때, 일산화탄소에 의한 전류밀도는 최대는 3000 A/m2과 평균 459.3 A/m2 를 각각 나타내었다. 입구 온도 850℃에서 수소에 의한 평균 전류밀도는 7414.7 A/m2이었다. 입구 온도 850℃에서 전체 평균 전류밀도는 7840 A/m2이었으며 입구온도 650℃에 비해 1.8배 높은 값을 나타내었다.

서지기타정보

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청구기호 {DME 12016
형태사항 xii, 122 p. : 삽화 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 박준근
지도교수의 영문표기 : Joong-Myeon Bae
지도교수의 한글표기 : 배중면
수록잡지명 : "A numerical study on the heat and mass transfer characteristics of metal-supported solid oxide fuel cells". International Journal of Hydrogen Energy, v. 36, no. 4, pp. 3167-3178(2011)
수록잡지명 : "Parallel manifold effects on the heat and mass transfer characteristics of metal-supported solid oxide fuel cell stacks". ASME Journal of Fuel Cell Science and Technology, v. 8, no. 6, pp. 061016-1-061016-(2011)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 기계공학전공,
서지주기 References : p. 109-112
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