The outcome of quantum-mechanical dynamics can be steered byapplication of light field shaping, and this concept is called"Coherent Quantum Control." Since Silberberg`s seminal work of thecoherent control of two-photon absorption process of atomic Cesium,many studies on the coherent control of multi-photon processes havebeen attempted in more complex systems. But these studies consideredmulti-photon processes in weak-field regime, where the energy levelstructure remains unchanged during the light-matter interaction. Recent studies are focused on coherent control in strong-fieldregime. The strong-field effects in a multi-photon process, such asdynamic Stark shift and power broadening, prevent efficient couplingof matter with an intense femtosecond laser field. Especially, thedynamic Stark shift is crucial to optimize multi-photon processes.
Hence we have developed a new coherent control method, in which thedynamic Stark shift is successfully compensated. In this thesis, wepresent experimental demonstration of the newly devised analyticalcoherent control method, in which the laser-induced energy levelchange is compensated by the frequency-shift of computer-programmedshaped laser pulses. In the newly developed analytical coherentcontrol, laser pulses are shaped as a polynomial sum of frequencyand/or time in an acousto-optic programmable dispersive filter. Forthe given light-matter interactions, the model Hamiltoniansdeveloped in the strong-field regime are analytically studied andthe derived excitation probability formulas given as analyticalsolutions are compared with the experimental results.
In experiments with atomic Cesium, we have demonstrated theanalytical coherent control of the two-photon absorption in adynamically shifted energy level structure. We have obtained thetransition probability of the two-photon broadband excitation as afunction of pulse shape parameters, frequency detuning, and laserintensity, by solving the two-photon two-level model Hamiltonian.First, we have found out that transform-limited pulses are notoptimal in the strong-field regime, and certain linearly chirpedpulses with a lower peak intensity enhance the given non-linearprocess. Further, spectro-temporal laser-pulse shaping is applied upto the third order chirp to preserve the resonant absorptioncondition during the intense laser-field interaction. Experimentscarried out in the strong-field regime of two-photon absorption reveal that the analytically obtained offset and curvature of a laser spectrum compensate the effect of both static and dynamic energy shifts of the given light-atom interaction.
Lastly, the analytical coherent control method for a 2+1 multi-photon energy ladder system in atomic Sodium has beendeveloped. We have coherently controlled the interference among sequential and non-sequential excitation paths from the ground 3s state to the $7p$ state in the strong-field regime. Both analytic formula and experimental results show that a negatively chirped pulse enhances the 7p population because the sequential path is opened by a negativelychirped pulse. We expect that our study gives the possibility torealize quantum logic gates in multi-photon absorption system.
재단된 빛을 이용하여 양자 동역학의 최종 상태를 우리가 원하는 방향으로 나아가게 할 수 있는데, 이러한 개념을 `결맞음 양자 제어` 라고 부른다. Silberberg의 이광자 흡수 과정에 대한 결맞음 제어 연구 이래로 다광자 흡수 과정에 대한 많은 연구들이 복잡계에서 시도되었다. 그러나 앞선 연구들은 빛에 의하여 계의 에너지 레벨 구조가 변하지 않는, 약한 전기장 영역을 고려했다. 현재는 강한 전기장 영역에 초점을 맞춰 연구가 이뤄지고 있다. 이 영역에서는 강력장 효과가 발생하여, 강한 펨토초 레이저 장과 물질의 효과적인 상호작용을 방해하는데, 특히 동적 스타크 효과는 다광자 흡수 과정에 결정적인 영향을 끼친다. 우리는 펄스의 주파수 변화를 재단하여 동적 스타크 효과를 보상하는 새로운 해석적 결맞음 제어를 연구했다. 실험에서는 펄스 재단기의 하나인 AOPDF를 이용하여 전기장의 위상이 시간 및 주파수의 다항식으로 표현되는 레이저 펄스를 재단하고, 이를 이용하여 알칼리 원자의 강력장 다광자 흡수 과정에 적용하였다. 먼저, 세슘 실험에서 우리는 동적 에너지 변화를 보이는 구조에서의 이광자 흡수 과정의 해석적 결맞음 제어를 구현하였다. 우리는 펄스 모양의 함수로 이광자 흡수 과정의 확률을 얻었고, 이를 통하여 초단광 펄스(transform-limited pulse)가 강력장 영역에서는 이광자 흡수의 최적화 펄스가 아님을 확인하였다. 덧붙여 펄스 폭이 길고, 에너지 세기가 낮은 선형 첩 펄스의 경우 이광자 흡수 과정을 더 강화시킬 수 있음을 실험, 이론적으로 보였다. 더 나아가, 레이저-원자 상호 작용동안 공명 조건을 유지시키는 삼차항 첩 펄스를 이용하여 강력장에서 세슘의 이광자 흡수 과정을 최적화 시킬 수 있음을 실험, 이론으로 확인하였다. 마지막으로 소듐의 2+1 다광자 흡수 과정에 해석적 결맞음 제어법을 적용시켰다. 우리는 선형 첩 펄스를 이용하여 소듐의 3s-7p 순차 및 비순차적 경로들의 간섭을 조절할 수 있었다. 특히 음의 선형 첩이 가해졌을 경우, 공명 성분에 의한 순차적 경로와 비공명 성분에 의한 순차적 경로가 서로 보강 간섭을 일이켜 소듐의 7p 여기를 강화시킴을 실험 및 해석적 식을 통하여 알 수 있었다. 우리는 우리의 연구가 다광자 흡수 계에서 양자 논리 게이트의 구현 가능성을 줄 수 있음을 기대한다.
