In this study, the microfluidic system based on the aqueous two-phase system (ATPS) droplets has been developed. Microfluidics allows handling of tiny amount of fluids using channels with dimensions of tens to hundreds of micrometres. Droplets generated and manipulated in the microfluidic system can provide unique opportunities to handle fluids in a discrete manner, offering novel platform of miniaturized system for chemical and biological processes. The ATPS formed by tetrabutylammonium bromide (TABA) / ammonium sulfate (AS) is employed for the experimental study of the droplet-based microfluidic system in this study.
The phase separation of TBAB/AS ATPS has been studied with the phase diagram and sulfate and bromide ion distribution. Properties of the two-phase system such as the interfacial tension and viscosity of the ATPS were used to expect the fluid dynamic behavior in the microfluidic system.
The microextraction in the stratified laminar flow was carried out to demonstrate the transport of solute from one phase to the other. The design of microfluidic system and the operation conditions such as flow rate of each phase were determined for the microextraction. The distribution coefficient which indicates the equilibrium partition of solute between the two phases was calculated along with its pH dependency and showed the successful transport of the molecules.
Generation of TBAB/AS ATPS droplets by electrohydrodynamic method was studied. Initially fed as laminar flows, the AS-rich phase was destabilized and eventually dispersed as droplets in the continuous TBAB-rich phase at the T-junction in the microfluidic system when the d. c. electric potential difference was applied as pulses. Based on the pH dependency of the threshold electric voltage required to generate a single droplet, the electrophoretic mobility of the AS-rich phase in TBAB-rich phase was discussed and a model for the mechanism was suggested. Applying the same electrohydrodynamic principle, breakup of generated droplets and manipulation of droplet movement direction were demonstrated in different microfluidic devices.
TBAB/AS ATPS droplet-based microextraction was studied. Ruthenium red was successfully extracted from TBAB-rich phase to the AS-rich phase droplet in the microfluidic extraction device. The mass transfer between the two phases was discussed assuming two different steps, from the continuous phase to the droplet surface and from the droplet surface to the center of the droplet, applying diffusion equation for each step. Further, the method for cessation of microextraction which is essential for controlling solute concentration inside a droplet was suggested by means of the electrohydrodynamic manipulation of droplet movement direction.
The ATPS droplet-based microfluidic system provides useful tool for the analysis and reaction of tiny volume of samples that are compatible in the ATPS.
본 연구에서는 수성이상 액적 기반 미세유체역학 시스템을 개발하였다. 미세유체역학 시스템을 이용하면 마이크로 단위의 작은 채널 등으로 구성된 소자에서 미량의 유체를 다룰 수 있다. 특히, 액적에 기반한 미세유체역학 시스템을 적용하면, 더 작은 양의 유체를 일반적인 연속 흐름이 아니라 비연속적인 단위로 다룰 수 있는데, 액적은 그 자체로 유체의 이송체이자 반응기로 볼 수 있으므로, 작은 부피의 유체를 효율적으로 다루고자 하는 미세유체역학의 목적과 부합한다고 할 수 있다.
수성이상계는 흔히 사용되는 유기용매-수용액 이상계와는 달리 두 상이 모두 수용액으로 이루어져 있는 것으로, 생물 분자, 수용성 분자와의 호환성이나 독특한 전기영동 현상 등과 같이 몇 가지 이점이 있다.
본 논문에서는 tetrabutylammonium bromide (TABA)와 ammonium sulfate (AS)에 기반한 수성이상계의 특징을 파악하고 미세유체역학 시스템에 응용하였다. 이 수성이상계의 상분리 특성 및 관련된 유체역학적 특성들을 고려하여, 일반적인 층류 흐름에서의 미세추출을 연구하였다.
전기수력학적 힘에 반응하는 본 수성이상계의 특징을 이용하면 다양한 응용이 가능하다. 직류 전압을 펄스 형태로 인가함으로써 ammonium sulfate-rich 상의 액적을 생성시킬 수 있었다. 이러한 능동적인 액적 생성 방법은 미세유체역학 시스템에 따라 유용하게 사용할 수 있다. 액적 생성의 pH의존성 등을 근거로 하여, 전기영동과 유사한 액적 이동성 모델을 제시하였다. 같은 원리를 이용하여, 유체를 다룰 때 유용하게 사용할 수 있도록, 액적을 붕괴시키고, 이동 방향을 바꾸는 방법을 개발하였다.
수성이상 액적 기반 미세추출장치도 개발하였다. 용질이 연속상에서 분산상(액적)안으로 이동할 수 있도록 소자를 설계하였으며, 실험 조건을 결정하였다. 확산 모델을 이용하여, 물질이 외부의 분산상에서 액적의 표면을 거쳐 액적의 중심으로 이동하는 물질 전달 과정을 설명하였다. 또한, 액적 이동 방향을 바꾸는 기법을 활용하여, 원하는 농도에서 액적으로의 물질 추출 과정을 중단시키고 미세유체 소자의 원하는 위치로 그 액적을 이송시킬 수 있는 기술을 개발하였다.
