The ordered ($L1_0$) FePt-based granular thin film has been known as a promising candidate for ultra high density magnetic recording media because of its high magnetocrystalline anisotropy energy. Numerous research efforts have been performed to fabricate FePt-based granular thin film showing a perpendicular magnetization and magnetically decoupled fine grain structure. And it was shown that ordered (001) FePt films were, at elevated temperatures, easily growing epitaxially on (100) MgO single crystal substrates to show a good perpendicular magnetization. However, the ordered (001) FePt films are prone to an excessive grain growth during deposition and are also susceptible to a strong magnetic coupling between grains which can lead to a poor signal to noise ratio.
In order to solve these problems, carbon was studied either as a medium to embed FePt particles or as an additive component to achieve a grain isolation of otherwise continuous FePt film. The study of FePt:C thin film fabricated by co-sputtering technique showed that the perpendicular coercivity was initially increased with the increasing carbon content, despite a continuous decrease of magnetocrystalline anisotropy with increasing carbon content. The reason was either attributed to the increase of degree of order with the increasing carbon content or as due to the change of magnetization reversal mechanism from domain wall motion to coherent rotation.
In order to better understand the seemingly unusual carbon effect on the perpendicular coercivity of FePt film, we have studied FePt:C composite films fabricated by DC magnetron sputtering the FePt and carbon layers alternatively on (100) MgO at an elevated temperature to ensure a better equilibrium condition. We found that the epitaxial growth, rather than the degree of ordering, played more important role in increasing the perpendicular coercivity.
The effect of carbon mixing on the perpendicular magnetization of magnetron sputtered FePt thin films was studied using magnetic property measurement and x-ray diffraction, and TEM microscopy. Micromagnetic simulation was carried out to study the effect of texture on the perpendicular coercivity. The mixing of FePt thin film with carbon, unlike a general expectation, rather increased the perpendicular coercivity with simultaneously decreasing the in-plane coercivity. A maximum perpendicular magnetization was observed at a critical carbon composition of about 20 vol.%. The critical carbon composition was corresponding to the composition at which amorphous carbon film started to completely isolate FePt grains from one grain to another. In this microstructure, the epitaxial growth and thus perpendicular texture were maximized because the coherency strain for epitaxial growth can be relaxed to a maximum extent. At carbon compositions larger than a critical composition, the perpendicular texture was decreased because of a reduced ordering kinetics. The perpendicular coercivity reached 8500 Oe with negligible in-plane coercivity (120 Oe). The micromagnetics simulation further showed that the enhancement of perpendicular texture can largely increase the perpendicular coercivity. The grain size was effectively reduced as a result of carbon mixing and was continuously decreased with the increasing volume fraction of carbon. The average grain size was, for example, about 30.3 nm at no-mixing, but was decreased down to 9.8 nm at 40 vol.% of carbon.
However, the use of the MgO single crystal substrates is not suitable for practical applications because of their cost and the FePt films often showed large in-plane anisotropy without MgO single crystal substrates. Therefore, we have recently developed a new underlayer of Pt/MgO(poly crystal) composite film on glass substrate, which was suitable for perpendicular magnetization of FePt:C thin film. In common with MgO single crystal substrates, a mixing of FePt thin film with carbon increased the perpendicular coercivity with simultaneously decreasing the in-plane coercivity. The perpendicular coercivity reached 6800 Oe, in-plane coercivity being 980 Oe. The maximum enhancement of perpendicular magnetization was observed at about 22 vol.% of carbon, where amorphous carbon film started to completely enclose FePt grains. The grain size was effectively reduced as a result of carbon mixing and was continuously decreased with the increasing volume fraction of carbon. The average grain size was, for example, about 25.6 nm at no-mixing, but was decreased down to 7.3 nm at 30 vol.% of carbon.
In appendix, we measured the evolution of in-situ surface stress of Ag thin film during the magnetron sputter deposition. The measurement of force per width of Ag thin film showed that both the surface state and surface stress of Ag layer can be controlled through the variation of the deposition conditions such as the deposition temperature and rate. At room temperature, the force per width curve of Ag film deposited to 1 $\AA$ /s showed a typical curve consisting of three stages of surface stress. A brief presence of initial compressive stage and broad tensile maximum resulting in a compressive state had a tendency to disappear with increasing the deposition temperature. Meanwhile, a development of final compressive stage was more at higher temperature. Similar effect was observed but less obvious on increasing the deposition rate. Meanwhile, the measurement of force per width of the CoCrX(X=Pt, Ta)/CrTi bilayer showed that both the surface state and surface stress of the CoCrX layer can be controlled by controlling the average film stress of CrTi underlayer through the variation of its thickness and of the deposition conditions such as the deposition rate and temperature. In the CoCrX layer showing a more tensile surface stress, its coercivity was enhanced. This was because not the dynamic phase decomposition with compressive ledge because of highly adatoms mobility but crystallographic texture evolution with tensile ledge of the CoCrX alloy can be largely improved its coercivity in the CrTi underlayer.
Ordered $L1_0$ FePt-based granular thin film은 그것의 매우 높은 결정자기이방성 에너지(Ku) 때문에 초고기록밀도 미디아용으로 응용하기에 매우 탁월한 박막재료로 알려져 왔다. 수많은 연구들이 강한 수직자화 및 자기적으로 분리된 미세한 결정립 구조를 보이면서 FePt-based granular thin film를 제조하기위해 수행되어져 왔다. 그리고 ordered (001) FePt thin film은 대부분 강한 수직자화를 얻기 위해서 고온인 기판온도에서 MgO 단결정 기판위에 쉽게 에피택시얼하게 성장되어졌다. 그러나 ordered FePt 박막은 고온증착동안에 과도한 결정립 성장을 야기하게 되며 또한 결정립과 결정립사이에 발생하는 강한 자기적인 결합에 의해 매우 낮은 signal to noise ratio를 야기할 수 있다.
그러므로 이러한 문제점을 해결하기 위해서 카본이 FePt 입자를 임베딩하는 매개체 또는 연속적인 박막의 결정립들을 자기적으로 분리시키기 위한 첨가적인 요소로서 연구되어져 왔다. 이러한 연구 결과에 의하면 FePt:C 자성박막의 Ku값이 카본함량 증가함에 따라 계속적으로 감소함에도 불구하고 수직보자력은 초기에 카본함량을 증가시킬수록 증가함을 보여왔다. 이러한 이유에 대해서 카본함량 증가에 따른 degree of order 또는 domain wall motion에서 coherent rotation으로의 자화반전메카니즘 변화로 해석하였다.
하지만 본 연구에서는 FePt 박막의 수직보자력에 대한 unusual한 카본 거동을 이해하기 위해서 고온인 기판온도에서 MgO(s) 단결정 기판 또는 MgO(p) 다결정 하지막 위에 FePt 와 카본 층을 DC magnetron sputtering을 이용하여 교대로 증착되어진 FePt:C 자성박막을 제조하여 연구가 수행되어졌다. 이에 따라 본 연구에서는 수직보자력을 증가시키는데 중요한 역할로 작용한 것이 기존에 제시되어졌던 degree of ordering이기 보다는 오히려 perpendicular texture를 위한 epitaxial growth에 있음을 발견하였다.
마그네트론 스퍼터된 FePt 박막의 수직자화에 대한 카본첨가 효과가 VSM, XRD, TEM 분석을 통해 연구되어졌다. Micromagnetic 전산모사는 수직보자력에 대한 텍스쳐 효과를 연구하기 위해서 수행되어졌다. MgO 단결정 기판위에서 FePt:C 박막의 수직보자력은 이전 연구결과들과 마찬가지로 약 20vol.% 카본함량일 경우에 최대값을 보여주었으며 반면에 수평보자력은 약 20vol.% 카본함량일 경우에 최소값을 보여주었다. 이러한 카본함량 증가에 따른 수직보자력의 증가는 Ku 값이 카본함량 증가에 따라 계속적으로 감소한다는 보고의 관점에서 바라볼 때 오히려 놀랄 만한 결과라고 볼 수 있다. 수직 자화가 약 20vol.% 카본함량에서 최대가 되어지는 이유는 약 20vol.% 카본함량에서 관찰되어진 particular 미세구조와 밀접하게 관련되어진다. TEM 이미지 분석에 따르면 비정질 카본 박막에 의한 개개의 FePt 결정립들의 완전한 분리되기 시작한 것은 수직 텍스쳐가 최대로 나타났던 약 20vol.% 카본함량에서 나타났다. 즉 FePt 결정립들이 비정질 카본에 의해 완전하게 둘러싸여지는 약 20vol.% 카본함량에서 수직 텍스쳐에 대한 에피택시얼한 성장이 최대화되어졌고 이에 따라 수직 자화가 최대화되어졌음을 알 수 있었다. 이러한 수직 텍스쳐에 대한 에피택시얼한 성장이 최대화되어지는 이유는 불연속적인 박막 시스템에서의 coherency relaxation 발생으로 인해 coherent strain energy가 작아졌기 때문이다. 즉 비정질 카본 층에 의해서 FePt 박막은 불연속적인 박막 시스템으로 변화하고 이러한 박막 시스템에서는 full coherency 상태가 거의 유지되기가 어려우며 partially relaxed coherency 즉 semicoherency 상태가 발생하게 된다. 이때 coherency relaxation이 발생하게 되고 이것이 발생하면 coherency strain이 작아지게 되며 coherency strain이 작아지기 때문에 coherent strain energy가 작아지게 된다. 더 많은 양의 카본을 첨가할 경우 수직 텍스쳐의 정도는 ordering kinetics 감소로 인해 오히려 감소하였다. 수직보자력은 8500Oe까지 증가하였고 수평보자력은 120Oe로써 무시할 정도로 매우 작았다. Micromagnetic simulation 결과에 따르면 수직 보자력은 ordered FePt 박막의 텍스쳐에 크게 의존한다는 것을 보여 주었다. 결정립 크기는 카본함량을 첨가하지 않은 경우에 약 30.3nm이였으나 40vol.% 카본함량을 첨가했을 경우에는 9.8nm까지 크게 감소하였음을 알 수 있었다.
그러나 MgO 단결정 기판의 사용은 기판자체 가격이 매우 고가이므로 실용적으로 응용하는데에 있어 적합하지 못하다. 그러므로 본 연구에서는 MgO poly crystal 박막을 사용하여 비교적 저렴한 glass 기판위에 FePt:C 박막의 수직자화에 적합한 Pt/MgO(p) 복합박막형태인 새로운 하지막을 개발하였다. MgO 단결정 기판에서와 유사한 경향으로 Pt/MgO(p) 복합하지막 위에서의 FePt:C 박막의 수직보자력은 이전 연구결과들과 마찬가지로 약 22vol.% 카본함량일 경우에 최대값(6800Oe)을 보여주었으며 반면에 수평보자력은 약 22vol.% 카본함량일 경우에 최소값(980Oe)을 보여주었다. 이 경우에서도 수직자화가 최대화되어지는 이유를 미세구조 변화로 해석하였으며, 수직 텍스쳐에 대한 에피택시얼한 성장이 최대화되어지는 이유도 같은 개념인 coherency relaxation으로 인한 coherent strain energy 감소로 해석되어졌다. 결정립 크기는 카본함량을 첨가하지 않은 경우에 약 25.6nm이였으나 30vol.% 카본함량을 첨가했을 경우에는 7.3nm까지 크게 감소하였음을 알 수 있었다.
부록에서 본 연구에서는 마그네트론 스퍼터 증착동안 Ag 박막의 실시간 표면응력 변화를 측정하였다. Ag 박막의 F/w의 측정은 Ag 박막의 표면상태와 표면응력 모두 증착온도 및 속도와 같은 증착조건 변화에 의하여 조절되어질 수 있음을 보여주었다. 기판온도 및 증착속도를 증가함에 따라 Ag박막의 초기 압축표면응력 단계 및 broad한 tensile maximum은 사라지는 경향을 보였으며 이러한 기판온도 및 증착속도가 증가함에 따라 Ag 박막의 단계 III인 압축표면응력이 증가하는 이유는 Ag 박막의 (111) 우선 배향과 관련되어진다고 생각되어진다. 즉 이것은 energetic한 증착조건하에서 표면위에 adatom들이 좀 더 활발한 상태를 보이기 때문이다. 그러므로 더 나아가 증착시 박막의 표면응력의 실시간 측정은 표면상태가 ‘dynamic` 인지 또는 ’relaxed‘ 표면구조 인지를 결정하는 데에 중요한 역할을 한다고 볼 수 있다. 한편 CoCrX(X=Pt, Ta)/CrTi 박막의 F/w의 측정은 CoCrX 박막의 표면상태와 표면응력 모두 증착온도 및 속도와 같은 증착조건 변화, CrTi 하지막 두께변화에 의하여 CrTi 하지막의 평균박막응력을 조절함으로써 조절되어질 수 있음을 보여주었다. CoCrTaPt/CrTi 박막에서의 F/w 변화와 보자력 관계에서는 증착속도가 증가함에 따라 CrTi 하지막의 표면응력은 인장방향으로 증가하려는 경향을 보였으며 CoCrX 자성박막의 표면응력은 좀더 인장방향으로 가려는 경향을 나타냈다. 이때의 자성박막의 보자력은 증착속도가 증가함에 따라 즉, 인장표면응력이 증가함에 따라 향상되어졌다. 본 연구의 CoCrX/CrTi 박막에서 기판온도에 따른 보자력변화에 대한 비이상적인 거동 이유는 고온에서 발생하는 동적인 압축레지에 따른 압축표면응력 상태에서의 CrTi(200)/Co(1120) 배향성에서 상온에서 발생하는 인장레지에 따른 인장표면응력 상태에서의 CrTi(110)/Co(1010) 배향성으로의 결정배향성 변화와 밀접한 관련이 있을 것으로 추론되어진다.
