Generation and temporal characterization of attosecond pulses obtained from high-order harmonics have been investigated. From the time-frequency analysis of high-order harmonic generation it has been known that the attosecond pulses contain intrinsic chirp, corresponding to quadratic spectral phase variation. It was then suggested to compensate for the intrinsic attosecond chirp by exploiting the material dispersion of an x-ray filter. The analysis of the real and imaginary parts of the refractive index of metallic x-ray filter materials showed that a material has negative group delay dispersion in the spectral region of increasing transmittance. By compensating for the intrinsic chirp using an appropriately chosen x-ray filter, a method to generate single sub-50-attosecond pulses was proposed. The idea of the intrinsic attosecond chirp compensation by material dispersion has been extended to gaseous medium, which is generally used for the harmonic generation. Self-compression of attosecond pulses in the harmonic generation medium itself has also been demonstrated experimentally in a similar manner. Since the attosecond pulses were generated in an argon filled gas cell and compressed by exploiting the dispersion characteristics of argon itself, continuous chirp control was easily achieved by adjusting the gas pressure. The optimized attosecond pulse was also the most intense, and its duration of 206 as was very close to the transform-limited value of 200 as.
For the complete characterization of the attosecond pulses, the frequency-resolved optical gating (FROG) technique was studied. The current progress of this method for the characterization of an attosecond pulse train is discussed along with the progress achieved in the experiments reported in this thesis. A Time-of-flight (TOF) spectrometer was constructed for these experiments. Optimization using the electron trajectory simulation was done and the resolution of the spectrometer was estimated. Calibration processes using photoelectron spectra, obtained from unknown light source, are also discussed. The attosecond pulse compression and the measurement techniques presented here will be powerful tool for applications in attosecond physics.
이 논문에서는 아토초 펄스의 압축과 측정에 대해 다루었다. 펨토초 레이저 펄스가 펨토화학에서 아주 중요한 역할을 했던 것처럼, 고차 조화파로부터 생성되는 아토초 펄스가 그동안 연구하지 못했던 원자 혹은 분자내의 초고속 현상 연구에서 중요한 역할을 할 것은 자명한 일이다.
아토초 펄스는 생성단계에서부터 주파수 위상이 일치하지 않는 고유한 처프를 가지게 된다. 준고전적 계산을 통해 보여진 바와 같이 주로 양의 처프를 가지는데, 이것은 물질의 음의 군분산을 이용해 제거가 가능하다. 물질의 분산 성질을 알기위해, 굴절율에 대한 연구를 행하였다. 음의 군분산은 물질의 투과율이 증가하는 주파수영역에서 존재함을 보였고, 엑스선 필터로 사용되는 물질이 이러한 조건을 만족한다. 이를 통해, 펄스폭이 불과 50 아토초에 이르는 아토초 펄스를 생성시킬 수 있음을 보였다. 이러한 논의의 연장으로서, 고차조화파를 생성하는 물질의 분산 성질을 이용해서 아토초 펄스를 압축할 수 있음을 실험적으로 관측하였다. 206 아토초 펄스열을 RABITT 방법을 이용하여 측정하였다.
아토초 펄스 측정하기 위해서는 광전자 스펙트럼을 시간 비행 분광기를 이용해 측정해야 한다. 본 실험에 사용된 시간 비행 분광기는 직접 제작되었으며, 자기장을 이용해 비행시간을 측정함으로서 광전자의 에너지를 얻는다. 자기장은 영구자석과 솔레노이드를 이용하여 형성되었다. 시간 비행 분광기의 제작에 앞서, 분광기 내에서 전자의 궤적을 전산모사를 통해 연구하였으며, 자석 크기 등의 최적화된 값을 찾았다. 분광기 내에서 전기장을 걸어주어 전자의 속도를 크게 줄여 분광기의 시간분해능을 크게 향상 시킬 수 있음을 보였다.
아토초 펄스의 완전한 측정을 위해 제안된 주파수 광분해 방법에 대한 연구도 진행되었다. 주파수 광분해 방법에서는 측정된 광전자 스펙트럼을 이용하여 아토초 펄스를 복원하는 과정이 필요한데, 주로 PCGPA방법이 사용된다. 복원과정에서 아토초 펄스와 레이저 펄스의 동시 복원이 가능하다. 레이저 펄스의 복원에서 보여주는 문제에 대한 토의와 해결방법에 대해 논의 하였다. 여기서 논의된 주파수 광분해 방법을 실험적으로 적용하여 12펨토초의 전체 펄스열과 230 아토초 펄스를 복원할 수 있었다. 여기서 논의된 아토초 펄스의 압축 방법과 측정 방법은 앞으로의 응용연구에 중요한 도구가 될 것으로 믿는다.
