Interaction of atoms in an intense femtosecond laser results in high-order harmonic generation, a highly nonlinear process. The process is described well by the semi-classical three step model consisting of ionization, acceleration, and recombination. High-order harmonics have features needed for attosecond pulse generation such as broad bandwidth and equally spaced frequencies. The temporal profile of the attosecond pulse needs to be characterized in order to explore dynamics of atoms and molecules. An attosecond pulse train was generated from high-order harmonics obtained by focusing 25-fs, 0.8-mJ titanium sapphire laser pulses on argon gas. The attosecond pulse can be temporally characterized using the interference of two-photon transitions between the harmonics and time-delayed laser pulses, which is called the RABITT (reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transition) technique.
The interference generates sidebands appearing between adjacent harmonics. The sideband intensity varies with time delay, from which the spectral phase information can be obtained. The attosecond pulse train can be reconstructed in the time domain from this information. The result confirms that the attosecond pulse repeats every half-cycle of the laser and has positive chirp. The duration of attosecond pulse is estimated to be 235 as, and the group delay dispersion is estimated to be $1.47\times10^{-32}s^2$. In conclusion, the temporal characteristics of attosecond pulse train are obtained successfully using RABITT, which will accelerate applications of attosecond pulses to ultra-fast phenomena.
본 학위 논문에서는 테라와트급 펨토초의 티타늄 사파이어 레이저로 고차조화파를 발생시켜 아토초 펄스를 생성시키고, RABITT 이라는 방법을 통해 아토초 펄스의 펄스폭을 측정하였다. 아토초 펄스 생성의 가장 좋은 소스인 고차조화파는 원자 내의 쿨롱 퍼텐셜에 준하는 세기의 레이저장을 원자에 가하였을 때 생기는 비선형적인 현상의 결과이다. 원자의 쿨롱 퍼텐셜이 강한 레이저장에 의해 변형이 되면 전자가 터널링 할 수 있는 정도의 에너지 장벽이 형성이 된다. 이 턱을 통과한 전자는 레이저 전기장의 영향으로 운동에너지를 얻게된다. 레어저의 전기장 방향이 바뀌면서 전자의 가속도도 바뀌어 속도가 줄어들다가 반대 방향으로 가속을 받게 되고 결국 원자와 충돌하게 된다. 이 때 전자는 가지고 있던 운동에너지와 이온화 에너지에 해당하는 광자를 방출하게 되는데 이것이 바로 고차조화파이고 레이저 주파수의 정수배 주파수를 갖는다. 하지만 반전 대칭 때문에 오직 홀수차만 생성이 된다. 이 고차조화파들은 시간 도메인에서 양의 처프를 가지고 레이저의 반주기마다 반복되는 아토초 펄스열을 형성한다.
아토초보다 더 짧은 분해능을 갖는 시스템이 존재 하지 않으므로 아토초 펄스 측정을 위해서는 특별한 방법이 필요하다. RABITT 이라는 방법을 이용하면 아토초 펄스열의 평균적인 펄스를 복원시켜 펄스폭을 측정할 수 있다. RABITT은 고차조화파와 시간 지연을 준 레이저 펄스의 간섭으로 생기는 사이드 밴드의 모듈레이션을 통해 아토초 펄스를 복원하는 방법이다. 고자조화파와 레이저를 간섭시키면 이광자 전이가 일어나서 각 고차조화파 사이에 짝수차에 해당하는 사이드 밴드가 형성이되고, 고차조화파와 레이저의 시간 지연에 따라서 세기가 진동한다. 사이드 밴드의 진동을 통해 각 고차조화파들의 주파수 위상을 알 수가 있고, 이 위상은 이웃한 두 조화파의 위상 차이에 해당하므로 이로부터 고차조화파의 상대적 위상을 알 수 가 있다. 이렇게 얻어진 위상과 실험데이터에서 얻어진 세기로 아토초 펄스를 복원한 결과, 펄스폭은 235 as, 군 지연 분산은 $1.47\times10^{-32}s^2$ 로 측정이 되었다.