For the last decade, carbon nanotubes have been emerging as one of ideal materials for the building block of the forthcoming nanotechnology, due to their unique electrical and mechanical properties. Depending on detailed wrapping-up methods, their electronic properties show a wide spectrum from metals to large-gap semiconductors with band gaps of 1 eV. In this thesis, we study various physical properties of carbon nanotubes, including electrical properties and their controlling methods, magnetic properties, and transport characteristics, based on the first-principles density-functional theory and the tight-binding model.
In carbon nanotubes, calculations of the electronic structure demonstrate that band gap modification such as opening and closure is easily achieved by radial deformations perpendicular to the tube axis. Metallic armchair nanotubes can be semiconductors only when all mirror symmetries are broken during deformation, while surprisingly semiconducting nanotubes can be metals when flattened somewhat. We also find that uniform electric fields perpendicular to the tube axis induce similar band gap modification. We analyze the potential environments in terms of circumferential perturbations on nanotube surfaces. Considering the periodicity of perturbations, we derive selection rules in the subband mixing caused by perturbations. The mixing results in the band gap modification in carbon nanotubes. We also investigate the band-gap modification by radial deformation in BN and $BC_3$ nanotubes. In zigzag BN nanotubes, radial deformations that give rise to transverse pressures of about 10 GPa decrease the gap from 5 to 2 eV, allowing for optical applications in the visible range. Armchair $BC_3$ nanotubes with the gap of about 0.5 eV undergo semiconductor-to-metal transition when collapsed. On the other hand, the band gaps of armchair BN and zigzag $BC_3$ nanotubes are found to be insensitive to radial deformations.
To explore possibility of metal-free ferromagnetism in carbon and related systems, we perform first-principles calculations on two cases including spin degree of freedom within local spin-density functional approximation: partly opened $C_60$ fullerenes and C/BN hybrid-nanotubes. For $C_60$, we find that partly damaged cages show ferromagnetic properties in the presence of zigzag edges. Considering cage-opening processes in transforming to various open capsule, we find that, depending on the detailed shapes, magnetization varies in 2-10 $μ_B$/molecule. Energy gain for ferromagnetic ordering is estimated up to 71 meV, roughly corresponding to a high transition temperature.
For transport properties, we calculate electron transmissions in carbon nanotube field-effect-transistors, based on a tight-binding model. For positive gate voltages, a quantum dot is formed in the nanotube between two regions doped p-type by metal contacts, and quantum dot states give rise to n-type conduction. The n-currents sensitively depend on the depletion layer between regions doped p-type by the contacts and n-type by the gate. In order to understand diffusive electron transport in multi-wall nanotubes, we first calculate back-scattering rate in the presence of fluctuating transverse electric fields in large-diameter nanotubes. Even if the field is small, the back-scattering is inevitable in usual multi-wall nanotubes with diameter over 10 nm.
지난 10 여 년간 탄소 나노튜브는 자체의 독특한 전기적, 기계적 성질로 인하여 다가오는 나노기술 분야의 이상적인 기초물질중의 하나로 떠오르고 있다. 흑연을 감는 세세한 방법에 따라 전기적 특성이 금속성에서 1 eV의 띠간격을 가지는 반도체 특성까지 다양한 분포로 존재한다. 본 학위논문에서는 탄소 나노튜브의 여러 물리적 성질에 대해 고찰하는데, 기본적으로 제일원리 밀도함수 이론과 밀접결합근사 모형을 사용하여 전기적 특성과 그 제어 방법, 자기적 특성, 그리고 수송특성 등을 다루고자 한다.
전자구조 계산에 따르면 탄소 나노튜브에서 튜브 축과 수직한 방향으로 찌그러지는 변형을 가함으로서 띠간격의 닫힘, 열림 등을 쉽게 조절할 수 있다. 금속성 암체어 나노튜브의 경우엔 거울반사 대칭을 모두 파괴하는 변형이 가해질 때만 반도체 특성을 띠게 되며, 반도체 특성의 나노튜브는 어느 정도 찌그러뜨리면 금속의 특성을 띠게 된다. 우리는 또한 튜브 축과 수직한 방향의 전기장을 가하여 같은 방식의 띠간격 조절이 가능하다는 것을 발견했다. 우리는 이러한 포텐셜 조건을 나노튜브 표면에서 원주 방향으로 가해지는 섭동으로 간주하여 분석하였다. 우리는 섭동에 의한 띠섞임에서 섭동의 주기에 따른 선택률을 유도하였다. 이러한 선택률에 따른 띠섞임에 의해 탄소 나노튜브 띠간격의 변화가 발생한다. 우리는 BN과 $BC_3$ 나노튜브에서 찌그러지는 변형에 의한 띠간격 변화도 조사하였다. 지그재그형 BN 나노튜브에서는 10 GPa에 해당하는 찌그러뜨리는 압력을 가하면 띠간격이 5 eV에서 2 eV로 줄어든다. 이는 가시광선 영역의 광소자 개발에 응용할 수 있다. 암체어형 $BC_3$ 나노튜브는 0.5 eV의 띠간격을 가지고 있는데, 찌그러지면 금속으로 변한다. 반면에 암체어형 BN과 지그재그형 $BC_3$ 나노튜브는 이러한 변형에 의한 띠간격 변화가 거의 없다.
탄소와 탄소관련 물질을 이용한 비금속 자성체의 가능성을 탐구하기 위해, 부분적으로 열린 $C_60$ 플러렌과 C/BN 혼합 나노튜브 경우에 대해 스핀의 자유도를 고려한 국소스핀밀도근사 제일원리 계산을 수행하였다. 우리는 부분적으로 손상된 $C_60$에서 지그재그형 끝이 발생할 때만 강자성이 나타남을 발견하였다. 플러렌에서 여러 가지 열린 캡슐로 변하는 과정을 고려했고, 그 과정 속에서 나타나는 구조들에 따라 자화의 세기가 분자당 2-10 $μ_B$임을 알았다. 강자성 특성에 따른 에너지 이득이 71 meV로 계산되어지고, 이는 대략 높은 자화 전이온도에 해당한다.
수송특성에 있어서 우리는 밀접결합 모형을 이용하여 탄소 나노튜브 트랜지스터의 전자 투과도를 계산하였다. 양의 게이트 전압일 때는 금속접합에 의한 p형 영역들 사이에 양자점이 생성되고, 이 양자점 상태가 n형 전기전도를 일으킨다. 이 n형 전류는 접합과 게이트에 의해 발생한 n과 p 영역 사이의 전하고갈층의 변화에 민감하게 반응한다. 다중벽 나노튜브에서의 확산형 전자 수송을 이해하기 위해, 우리는 먼저 반경이 큰 나노튜브에서 전기장의 세기가 변하는 부분에서 발생하는 입사 전자의 되반사율을 계산하였다. 전기장의 세기가 작더라도 반경이 10 nm 이상인 다중벽 나노튜브의 경우엔 이러한 되반사가 많은 영향을 미친다.
