The separation characteristics of hydrogen from the gas mixture were investigated by using a single and multi-stage inorganic membrane. Numerical simulation for three-stage gas separation system was conducted to predict the optimal operating conditions for the multi-stage gas separation. Three palladium impregnated porous membranes were prepared by using the sol-gel, hydrolysis, and soaking and vapor deposition(SVD) techniques. The gas flow through pores of prepared porous membranes was achieved dominantly by the Knudsen flow. The ideal hydrogen separation factors were above the Knudsen limit only at low pressure difference and high temperature due to the surface flow. But, at high pressure difference regime, the poiseuille flow took part in the gas transport through pores of the prepared membrane. The hydrogen separation factors for the gas mixture were increased with increasing the pressure difference and temperature. However, they reached to the maximum because of the poiseuille flow. As the membrane was used repeatedly, the separation performance of prepared membranes was decayed and the real hydrogen separation factors for $H_2/N_2$ and $H_2/CO_2$ were dropped from 1.9 to 1.5 and from 2.1 to 1.8, respectively. For the $H_2/N_2/CH_4/CO_2$ mixture, the separation factors showed a maximum value with increasing the pressure difference. By two-stage gas separation without recycle stream, the hydrogen gas separation factor from nitrogen was increased about 40 % than that for a single stage. The separation factors predicted by the numerical simulation for $H_2/N_2$ and $H_2/CO_2$ mixture were in good agreement with the experimental results. By the numerical simulation for three-stage separation, it was clear that the proposed three-stage separation system with the recycle stream could increase the hydrogen separation factor for $H_2/N_2$ mixture from 1.8 to 3.65 when using three membrane all of which have same permeability and the ideal separation factor near to the Knudsen value. The separation factors were increased with increasing the recycle ratio for the multi-stage gas separation system upto 0.9. For three-stage gas separation system, the optimal conditions at which the maximum hydrogen separation factor for the gas mixture is obtained was predicted successfully by the numerical simulation.
다단계 무기막을 이용한 혼합가스로부터 수소분리 특성을 조사하였다. 삼단계 막분리계에 대한 수치모사를 통해 삼단계 막분리계에서 최적 운전 조건을 예측하였다. 솔젤, hydrolysis 그리고 SVD 법으로 세 개의 팔라듐이 함침된 무기막을 제조하였으며 $H_2/N_2$, $H_2/CO_2$, 그리고 $H_2/N_2/CH_4/CO_2$ 혼합물로부터 수소 분리특성들을 조사하였다. 제조된 막을 통한 기체의 이동을 지배하는 기구는 Knudsen 확산 이였다. 제도된 막으로부터 얻은 수소선택도는 낮은 압력과 높은 온도에서 Knudsen 한계를 넘었나, 압력이 증가할수록 Poiseuille 흐름의 영향이 증가하여 수소선택도는 Knudsen 한계 이하의 값을 가졌다. 혼합가스에 대한 수소분리도는 압력과 온도가 증가할수록 증가하였다. 그러나 Poiseuille 흐름의 영향으로 최대치를 보였다. 이용시간에 따라 막의 혼합가스 분리능은 감소하여 $H_2/N_2$, $H_2/CO_2$ 혼합물에 대한 수소분리도는 1.9 에서 1.5로 2.1 에서 1.8 로 각각 감소하였다. 혼합가스 $H_2/N_2/CH_4/CO_2$에 대한 수소분리도는 압력이 증가함에 따라 최대치를 보였다. 막 B와 C를 이용하여 $H_2/N_2$ 혼합물에 대하여 recycle이 없는 이단 연속분리를 통하여 수소분리도를 40% 증가시킬 수 있었다. 순수가스의 투과도를 이용한 수치모사를 통하여 $H_2/N_2$, $H_2/CO_2$ 혼합물에 대한 수소분리도를 예측한 결과는 실험치와 잘 맞았다. Knudsen 한계 이하의 수소선택도를 보이는 같은 투과도를 가지는 3개의 막으로 recycle을 가지는 삼단분리계를 구성하여 수소분리 수치모사 결과 수소분리도는 1.8 에서 3.65로 증가시킬 수 있었다. recycle 흐름이 있는 삼단계 분리계에서 recycle량이 증가할수록 수소분리도는 증가하였다. 삼단분리계에 대한 수치모사를 통하여 최대의 수소분리도를 얻을 수 있는 최적조건을 찾을 수 있었다.