Pulsed-laser crystallized poly-Si films typically have small grain size less than 100nm. This is because the solidification velocity during excimer laser annealing is extremely high. However, recent studies demonstrate that large-grain size poly-Si film can be obtained at specific energy and shot density regime. In the present work, the microstructure and crystallization mechanism of excimer laser(308 nm, 45 nsec) crystallized poly-Si film(60nm), initially deposited as a-Si(:H) on $SiO_2$ substrate by LPCVD or PECVD, have been investigated and compared in respect of the energy fluence and numbers of pulse irradiations.
For single pulse irradiation experiment, it was found that there exist very narrow energy density window (less than 50 mJ/㎠ ) for lateral growth silicon films. This result is almost independant of the hydrogen content and substrate conditions.
In this experiment, the distribution of grain size shows distinct differences for 2 different energy regimes. For low energy density regime, the bimodal size distribution appeares. i.e. A population of fine grains and a population of large grains co-exist. This implies that there occures heterogeneous or abnormal grain growth in addition to the dominant homogeneous grain growth. For higher energy density regime, the bimodal distribution shifts to the right-hand side - the larger grain size direction. This implies that although the melt-front approach the Si/$SiO_2$ interface, the heterogeneous nature of grain distribution remains unchanged. However, when the energy density exceeds a critical point, the grain size becomes very small and the grain size distribution is reduced to monomodal one.
Above results imply that some nuclei seeds which act as a sources of heterogeneous nucleation were completely destroyed for very high energy fluences. At the critical point, where the average grain size reaches the maximum, the average grain diameter is 2 or 3 times larger than the film thickness.
For multiple pulse irradiation experiment, it was found that there exists very narrow window of secondary grain growth energy density regime. At this regime the average grain size increases up to 20 or 50 times larger than the film thickness, as shot density increases. In this super lateral growth regime, it was observed that the XRD peak of (111) orientation preferentially increases comparing to the single pulse irradiation cases. This phenomenon seems due to the effect of surface free differences which is the main driving force of secondary grain growth of solid-state regrowth. However, this melting and solidification regrowth mechanism shows very high degrees of surface roughness comparing to the solid-state regrowth. This is due to the ridges at the grain boundaries, of which orgin seems far different from those of SPC film.
Finally, SPC poly-Si film was irradiated by the multiple pulse of different energy fluence. For low energy density regime, the defects in the grains were gradually disappeared as energy fluence increases. However, the twin boundaries which exist at the middle of the dendrites survive for relatively high energy density regime. This twin boundaries disappear when the energy fluence reaches the second grain growth regime. This implies that at the secondary grain growth regime, the grains are almost fully melted by the laser irradiation.
With these pulsed-laser irradiated super-laterally grown silicon thin films, we may have excellent TFT's, which can be constructed on the low price glass.
펄스 레이저 조사로 비정질 실리콘을 재결정화할 때 수십 나노초의 매우 짧은 응용 지속시간과 초당 수 미터의 빠른 응고 속도 때문에 생성되는 결정립은 수십 나노미터 정도의 직경을 갖는다. 하지만, 최근 이산화규소($SiO_2$)기판 위에 100나노미터 이하의 매우 얇은 두께로 증착된 비정질 실리콘 박막을 레이저 펄스로 단일 조사한 결과 직경의 수 배에서 수십 배 직경의 결정립이 형성되는 것이 보고되었다.
본 실험에서는 여러 조건으로 60나노미터 두께의 비정질 실리콘 박막을 이산화규소가 열적 완충층으로 피복된 기판에 증착한 다음 308나노미터파장과 45나노초의 펄스 지속 시간을 갖는 엑사이머 레이저로 에너지 밀도와 조사 회수등을 변화시키면서 상온에서 조사하여 생성되는 다결정 입자들의 크기 및 분포, 결정도 결정 방향 등을 조사하였다.
단일 펄스 조사 실험의 결과 박막 내부의 수소 유무와 기판의 구조 차이에 따른 열전도 조건의 변화와 관계없이 재결정된 결정립의 입경이 막 두께보다 2,3배이상 커지는 특정 에너지 밀도 영역이 존재함을 확인했다. 이 에너지 밀도 영역은 단위 제곱센티미터 당 수십 밀리 주울 정도로 매우 좁았다.
단일 펄스 조사 결과 용융이 일어나는 초기의 낮은 에너지 영역에서 생성된 결정립의 크기 분포는 매우 작은 수많은 미세립과 비교적 큰 적은 수의 입자들로 구분되었다. 이로부터 부분 용융시에 막내의 핵 씨앗으로부터 불균일의 수직 성장을 하는 영역과 과냉각에 의해 막내에서 균일 성로부터 불균일의 수직 성장을 하는 영역과 과냉각에 의해 막내에서 균일 성장을 하는 결정립들이 혼재되어 있음을 발견했다. 이와같은 현상은 막 내에 불균일 핵생성을 유발하는 나노미터 크기의 결정립들이 존재하거나 불순물 원소의 모임이 존재함을 의미한다.
단일 펄스 조사에 의해 비정질 실리콘 박막이 거의 녹는 영역에서 액체 실리콘과 이산화규소 계면 근처에 존재하는 이들 핵 씨앗들은 일부 용융되지 않고 남아서 거대 측면 성장을 하는 것으로 추정된다. 이 영역에서는 액체 실리콘의 용융 지속 시간이 갑자기 길어져서 측면 성장을 할 수 있는 충분한 시간을 제공하는 것으로 보인다.
측면 성장 영역의 에너지 밀도에서 조금 높아지면, 생성되는 결정립은 균일한 것만 존재하는 것이 확인되었다. 이 사실은 비정질 실리콘 박막이 완전히 용융되어 그 내부나 이산화규소와의 계면에 불균일 핵성장을 일으킬 핵씨앗이 존재하지 않음을 의미한다.
초기에 단위 제곱 센티미터 당 각각 312, 466, 612 밀러 주울의 에너지로 조사된 비정질 실리콘 박막을 다시 여러 에너지 밀도 조건으로 500회 씩 조사한 수 결정립 크기를 조사한 결과 단위 제곱 센티미터 당 570밀리 주울로 조사한 경우에 모두 직경 1-2마이크로 미터의 거대 결정립이 측면성장한 것을 확인했다.
이런 거대 측면 성장의 경우 방향 지향성이 없는 초기 시편에 비해(111)방향의 결정립 성장이 두드러지게 나타났다. 그 이유는 이런 방향의 결정립이 표면 자유화 에너지가 다른 방향보다 가장 작으며, 박막에서 결정립의 총 자유에너지를 크게 좌우하는 것이 이산화규소와 실리콘의 계면이 아니라 실리콘의 자유표면이기 때문인 것으로 생각된다.
이처럼 (111)방향으로의 지향성이 보임에도 불구하고, 거대 측면 성장 결정립의 표면 거칠기는 매우 크다. AFM으로 조사해 본 결과 결정립 간의 경계가 돌출된 것이 확인되었다. 이런 돌출은 실리콘이 짧은 시간동안 용융과 응고를 지속하면서 생긴 수축팽창에 의한 응력 때문인 것으로 생각된다.
고상 결정법으로 제작된 다결정 박막을 여러 에너지 밀도의 레이저 펄스로 다중 조사한 결과 에너지 밀도가 증가함에 따라 나뭇잎 모양의 결정에 산재하는 결함들이 줄어듦을 확인했다. 하지만, 결정립 중앙의 쌍결정 경계는 거대 결정립 측면성장이 일어나는 단위 제곱 센티미터 당 570밀리 주울의 에너지 밀도 이전까지 그대로 존재하였다. 하지만, 거대 측면 서장이 일어나는 조건에서 이 경계는 사라져버렸고, 고상 성장에 의해 나타나는 트거이한 이전의 결정립 형태는 완전히 사라져버렸다. 이로써 거대 측면 결정립 성장은 그 이전의 결정립 형태가 완전히 사라지는 근사 완전 용융 상태에서 이루어진다고 추론할 수 있다.
